Bifurkasi Suseptibilitas Magnetik pada Insulator Topologi Ni-Doped Sb2Te3 dengan Orde Antiferromagnetik Disertai Alignment Ferromagnetik yang Lemah

Hasil dan Diskusi

Gambar 2 menunjukkan magnetisasi sebagai fungsi medan magnet pada suhu yang berbeda, dan menunjukkan karakteristik diamagnetik pada berbagai medan magnet dan suhu. Diamagnetisme ini berasal dari putaran pembawa dan konsisten dengan laporan sebelumnya di isolator topologi BSTS [31]. Seperti yang ditunjukkan di sisi kanan atas, berbeda dari laporan sebelumnya, loop histeresis diamati pada suhu di bawah 125 K. Medan koersif dari loop histeresis menunjukkan ketergantungan suhu yang lemah dan kira-kira 50 Oe. Magnetisasi remanen dan jenuh dari loop histeresis adalah sekitar \(10^{-5}\) emu/g dan \(10^{-4}\) emu/g pada 100 K. Medan koersif rendah, remanen kecil , dan magnetisasi jenuh yang kecil menunjukkan feromagnetisme yang lemah. Seperti yang ditunjukkan di sisi kiri bawah, tidak ada loop histeresis yang jelas yang diamati pada suhu di atas 125 K. Feromagnetisme berasal dari momen magnetik yang selaras dari elemen magnetik. Energi panas dapat mengacak momen magnetik yang selaras dan menghilangkan feromagnetisme di atas suhu kritis. Pengamatan kami menunjukkan bahwa sistem menunjukkan transisi feromagnetisme yang lemah di sekitar 120 K.

Suseptibilitas sebagai fungsi medan magnet dari 2 hingga 200 K. Ini mengungkapkan diamagnetisme pada medan magnet tinggi. Inset kanan atas:Loop histeresis diamati pada suhu di bawah 125 K. Inset kiri bawah:Tidak ada loop histeresis yang diamati pada suhu di atas 125 K

Untuk menyelidiki karakteristik magnet intrinsik dari transisi feromagnetik lemah yang diamati, kerentanan magnetik yang bergantung pada suhu dilakukan melalui proses pendinginan medan dan pendinginan medan nol. Gambar 3 menunjukkan kerentanan magnetik dari proses pendinginan medan dan proses pendinginan medan nol pada medan magnet eksternal yang berbeda. Suseptibilitas magnetik meningkat seiring dengan penurunan suhu. Ini menunjukkan diskontinuitas pada 125 K (\(T_{\mathrm {N}}\)) dan \(T_{\mathrm {N}}\) tidak tergantung pada medan magnet luar. \(T_{\mathrm {N}}\) adalah suhu Néel dan mekanisme terperinci akan dibahas dan diklarifikasi di bawah ini. Suseptibilitas magnetik dari pendinginan medan dan pendinginan medan nol bertepatan di atas \(T_{\mathrm {N}}\) dan bercabang dua di bawah \(T_{\mathrm {N}}\). Pemisahan kerentanan magnet yang lebih besar diamati pada medan magnet eksternal yang lebih rendah. Hasil eksperimen kami menunjukkan bahwa diskontinuitas dan pemisahan suseptibilitas magnetik ini tidak lagi teramati pada medan magnet yang lebih tinggi dari 7000 Oe. Perlu diperhatikan bahwa fluktuasi sinyal pada medan magnet 50 Oe jelas lebih besar daripada medan magnet lainnya. Salah satu alasan yang mungkin adalah bahwa keselarasan momen magnetik metastabil pada 50 Oe yang dekat dengan medan koersif loop histeresis. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2, loop histeresis hanya diamati di bawah 125 K yang sama dengan suhu kritis dari bifurkasi kerentanan magnetik pada Gambar. 3. Ini menunjukkan pemisahan kerentanan magnetik yang diamati mungkin terkait dengan feromagnetik lemah di bawah \(T_{\mathrm {N}}\). Diketahui bahwa efek feromagnetik akan terhapus oleh energi panas dan suseptibilitas magnetik di atas suhu kritis dapat dijelaskan oleh hukum Curie-Weiss, \(\chi =\chi _{0} + \frac{C}{ T-\theta }\), di mana \(\chi\) adalah suseptibilitas magnetik terukur, \(\chi _{0}\) adalah suseptibilitas magnetik pada 0 K, C adalah konstanta Curie yang sesuai dengan magneton Bohr, T adalah suhu, dan \(\theta\) adalah suhu Curie [32]. Sisipan Gbr. 4 menunjukkan ketergantungan suhu dari medan magnet nol yang didinginkan \(\frac{1}{\chi - \chi _{0}}\) pada medan magnet luar yang berbeda. \(\frac{1}{\chi -\chi _{0}}\) sebanding dengan suhu antara 125 dan 250 K, dan kemiringannya lebih besar pada medan magnet luar yang lebih rendah. Kemiringan berhubungan dengan konstanta Curie. Ekstrapolasi linier dari \(\frac{1}{\chi -\chi _{0}}\) antara 125 dan 250 K dari semua medan magnet luar bertepatan pada -125 K. Mengikuti hukum Curie-Weiss, nilai ini sesuai dengan \(\theta\). Negatif \(\theta\) (-125 K) menunjukkan bahwa itu adalah sistem antiferromagnetik di bawah \(T_{\mathrm {N}}\) dan \(T_{\mathrm {N}}\) dikenal sebagai Suhu Néel [33]. Nilai absolut dari \(\theta\) konsisten dengan \(T_{\mathrm {N}}\) yang diamati pada Gambar. 3 , dan suhu kritis untuk mengamati loop histeresis (125 K) pada Gambar. 2 Pengamatan ini menunjukkan bahwa feromagnetisme lemah dan antiferromagnetisme ada di bawah \(T_{\mathrm {N}}\).

Kerentanan magnetik dari proses pendinginan medan dan pendinginan medan nol pada medan magnet eksternal yang berbeda. Kerentanan magnetik medan didinginkan dan medan nol didinginkan bertepatan di atas 125 K dan bercabang dua di bawah 125 K. Kerentanan magnet yang lebih besar membelah pada medan magnet eksternal yang lebih rendah dan suhu. Tidak ada lagi pemisahan kerentanan magnetik yang diamati pada medan magnet di atas 7000 Oe. Inset kanan atas:Suseptibilitas magnetik mengikuti hukum Curie-Weiss

Seperti yang ditunjukkan pada sisipan Gambar. 3, konstanta Curie, C , lebih besar pada medan magnet yang lebih tinggi. Mengikuti fungsi paramagnetik Langevin, C dapat dinyatakan sebagai \(C=\frac{N\mu _{0}\mu ^{2}}{3k_{\mathrm {B}}T}\) di mana N adalah jumlah elemen magnetik per satuan gram, \(\mu\) adalah momen efektif elemen magnetik, \(\mu _{0}\) adalah permeabilitas vakum dan \(k_{\mathrm {B}} \) adalah konstanta Boltzmann [34]. Perkiraan \(\mu\) pada 200 Oe adalah sekitar 3,5 \(\mu _{\mathrm {B}}\) yang mendekati nilai teoritis 3,32 \(\mu _{\mathrm {B}}\ ) [35]. Ini menegaskan bahwa perilaku magnetisme dapat dijelaskan oleh hukum Curie-Weiss.

Momen magnet dibekukan secara acak di medan-nol-dingin dan dibekukan sepanjang arah medan magnet luar di medan-dingin. Bifurkasi suseptibilitas magnetik berasal dari anisotropi magnetik. Fitur ini mungkin merupakan karakteristik untuk orde antiferromagnetisme yang disertai dengan feromagnetisme yang lemah; momen feromagnetik domain membeku dalam arah acak di medan nol-dingin, sementara mereka dipaksa untuk menyelaraskan sepanjang medan magnet yang diterapkan pada pendinginan di \(T_{\mathrm {N}}\) di medan dingin [36]. Seperti dibahas di atas, ia terdiri dari karakteristik feromagnetik dan antiferromagnetik yang lemah di bawah \(T_{\mathrm {N}}\) dalam sistem kami. Penjajaran feromagnetik yang lemah akan sedikit merusak tatanan antiferromagnetisme dan menginduksi anisotropi magnetik. Bifurkasi kerentanan magnetik dapat dipahami sebagai feromagnetisme lemah dalam sistem antiferromagnetik. Hasil ini mendukung pengamatan suseptibilitas magnetik bifurkasi di bawah 125 K yang merupakan karakteristik magnetik dari feromagnetisme lemah dalam sistem antiferromagnetik. Pemisahan kerentanan yang berbeda pada medan magnet luar yang berbeda mungkin berasal dari tingkat polarisasi parsial antiferromagnetisme yang berbeda pada medan magnet luar.

Inset kiri atas:Perbedaan suseptibilitas magnetik dari medan yang didinginkan dan medan-nol yang didinginkan mengikuti teori medan rata-rata. Kerentanan jenuh yang diekstraksi berjalan dengan baik dengan kecenderungan titik puncak kerentanan magnetik yang diukur

Mengikuti teori medan rata-rata, [37] \(T_{\mathrm {N}}\) terkait dengan kekuatan kopling pertukaran, \(J_{0}\), dan dapat dinyatakan sebagai \(T_{\ mathrm {N}}=\frac{S(S+1)}{3k_{\mathrm {B}}T}J_{0}\), di mana S adalah momen putaran, \(k_{\mathrm {B}}\) adalah konstanta Boltzmann. \(J_{0}\) akan menjadi \(4.28 \times 10^{22}\) joule dalam sistem kami dengan \(T_{\mathrm {N}}\) =125 K. Teori medan rata-rata mendukung bahwa magnetisasi terkait dengan energi panas dengan faktor \(e^{\frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}}\). Suseptibilitas magnetik dapat dinyatakan sebagai \(\chi =\chi _{\mathrm {S}}(1-e^{\frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}} )\), di mana \(\chi _{\mathrm {S}}\) adalah suseptibilitas magnetik jenuh. Pemisahan suseptibilitas magnetik, \(\chi _{\mathrm {FC}}-\chi _{\mathrm {ZFC}}\) dapat dinyatakan sebagai \(\chi _{\mathrm {S}}e^{\ frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}}\). \(\chi _{\mathrm {S}}\) peka terhadap medan magnet luar. Seperti yang ditunjukkan pada inset Gambar. 4, persamaan ini dapat menjelaskan hasil eksperimen kami dengan baik pada berbagai suhu dan medan magnet eksternal. \(\chi _{\mathrm {S}}\) yang diekstraksi adalah fungsi dari medan magnet luar. Untuk menguji lebih lanjut hasilnya, suseptibilitas yang bergantung pada medan magnet dilakukan pada suhu di bawah \(T_{\mathrm {N}}\), dan ini menunjukkan titik puncak pada medan magnet nol. Titik puncak kerentanan magnetik pada medan magnet nol ini secara luas diamati pada bahan topologi, dan diperkirakan berasal dari tekstur putaran bebas pada titik Dirac [38]. Spektroskopi fotoemisi sudut-resolve (ARPES) mengungkapkan bahwa tingkat Fermi terletak di bawah titik Dirac di Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) [39] kami. Titik puncak yang diamati tidak boleh berasal dari tekstur putaran pada titik Dirac. Di sisi lain, medan koersif dari loop histeresis adalah sekitar 50 Oe yaitu dua orde besarnya lebih rendah dari lebar penuh pada setengah maksimum titik puncak, 0,4 T, dan loop histeresis tidak boleh menjadi sumber utama dari titik puncak yang diamati. . Seperti ditunjukkan pada sisipan Gambar 4, \(\chi _{\mathrm {S}}\) yang bergantung pada medan magnet yang diekstraksi mengikuti kecenderungan medan magnet yang sama dari suseptibilitas magnetik yang diukur. Hal ini menunjukkan bahwa puncak kerentanan yang diamati secara luas mungkin berasal dari orde antiferromagnetik disertai dengan keselarasan feromagnetisme yang lemah.

Osilasi dHvA sebagai fungsi medan magnet terbalik. Hasil eksperimen cocok dengan persamaan teoritis

Berdasarkan analisis, bifurkasi suseptibilitas berasal dari kemagnetan orde feromagnetisme lemah disertai antiferromagnetisme. Pemisahan kerentanan magnetik terkait dengan anisotropi magnetokristalin. Dengan ini, kami memperkirakan lebih lanjut energi anisotropi magnetokristalin, \(\Delta E =\frac{M_{\mathrm {S}}H_{\mathrm {C}}V}{2}\), di mana \(H_{\mathrm {C}}=50\) Oe, \(M_{\mathrm {S}}=1,81\times 10^{-11}\) J/T dan \(V=2,5\times 10^{-9}\ ) m\(^{3}\) di sistem kami, dan \(\Delta E \sim 1,13 \times 10^{22}\) Joule [40]. Mengikuti energi momen magnetik, \(g\mu _{\mathrm {B}}B\), dapat diperkirakan bahwa energi magneto kristal anisotropi akan lebih rendah daripada energi momen magnetik pada \(B> 0,61\) T. Itu konsisten dengan pengamatan kami bahwa pemisahan kerentanan magnet tidak lagi diamati pada medan magnet luar di atas 0,7 T.

Gambar 5 menunjukkan suseptibilitas magnetik sebagai fungsi dari 1/B dan itu menunjukkan osilasi periodik. Ini dikenal sebagai osilasi efek De Haas-Van Alphen (dHvA) yang berasal dari gerakan orbital elektron keliling pada medan magnet tinggi [41]. Kami menganalisis osilasi dHvA dengan menyesuaikan magnetisasi osilasi ke rumus Lifshitz-Kosevich (LK) [42], \(\Delta M \propto -R \sin [2\pi (\frac{F}{B}-\delta _{P})]\). R terkait dengan tingkat hamburan pembawa, efek Zeeman, dan perluasan tingkat Landau [43]. Osilasi dijelaskan oleh istilah sinusoidal yang berisi faktor fase \(\delta _{p}\). \(\delta _{p}\) terkait dengan fase Berry (\(\Phi _{B}\)), \(\delta _{p} =\frac{1}{2}-\frac{ \Phi _{B}}{2\pi }\). Dimensi kantong Fermi mencirikan nilai \(\delta _{p}\). Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5, persamaan teoretis cocok dengan hasil eksperimen kami dan \(\delta _{p}=0.43\) dan \(F =29.8\) yang diekstraksi. Itu konsisten dengan prediksi teoretis dan dHvA yang diamati berasal dari keadaan permukaan topologi. Mengikuti relasi Onsager [44], \(F=\frac{\hbar K_F^{2}}{2\pi }\), seseorang dapat memperkirakan bahwa \(K_{F} =0,030\)Å ^{− 1} konsisten dengan nilai yang dilaporkan dari ARPES. Hasil ini menunjukkan bahwa osilasi dHvA berasal dari keadaan permukaan topologi.