Emisi Visibel dari Nanokristal Silikon Doped Oksigen pada Silikon Hitam Rekayasa Laser
Abstrak
Kami membuat silikon hitam (BS) menggunakan laser pulsed nanodetik (ns-laser) di bawah vakum atau dalam atmosfer oksigen. Dengan menakjubkan, ukuran fotoluminesensi (PL) suhu kamar mengungkapkan emisi visibel kuat dari permukaan BS setelah pengeringan. Puncak lasing dekat 600 nm muncul dalam struktur Purcell cavity. Analisis PL terperinci menunjukkan bahwa status elektronik nanokristal silikon doped oksigen adalah sumber utama emisi visibel, dengan puncak berbeda pada sekitar 400, 560, dan 700 nm. Temuan ini menunjukkan rute yang layak menuju perangkat cahaya putih berbasis silikon.
Latar Belakang
Silikon bulk, dengan jarak energi tidak langsung 1.12 eV, menunjukkan efisiensi emisi cahaya yang buruk. Namun, integrasi emitter silikon yang efisien ke dalam chip tetap menjadi prioritas utama untuk optoelektronika generasi berikutnya. Studi terbaru telah melaporkan emisi visibel suhu kamar dari nanostruktur silikon berdimensi rendah, terutama silikon hitam (BS) yang dihasilkan oleh pemrosesan laser pulsed [1–6]. Laser pulsed—baik femtodetik maupun nanodetik—secara dramatis mengubah properti optik silikon, dan emisi visibel dari BS telah menarik minat ilmiah yang besar, meskipun mekanismnya masih dipersoalkan [13–15]. Dalam pekerjaan ini, kami menghasilkan permukaan BS dengan ns-laser di dalam vakum dan dalam lingkungan oksigen 80 Pa, mencapai emisi visibel yang efisien. Pengeringan lebih meningkatkan emisi, dan spektrum PL menunjukkan bahwa nanokristal silikon doped oksigen (NC) mendominasi output visibel di dekat 400, 560, dan 700 nm, membuka prospek untuk pencahayaan padat berbasis silikon.
Eksperimen dan Hasil
Sistem etcing laser pulsed (PLE) digunakan untuk membuat permukaan BS. Laser ns, difokuskan ke titik sekitar 10 µm, memproses wafers silikon tipe p (10 Ω·cm) di dalam vakum (sampel I) atau dalam atmosfer oksigen 80 Pa (sampel II) (Gambar 1a). Jaringan plasmonik secara spontan muncul pada BS selama proses PLE (inset Gambar 1a). Citra SEM (Gambar 1b) menunjukkan permukaan yang sangat menyerap (<10 % refleksansi) dengan indeks bias ~1.88 dalam rentang visibel, sejalan dengan relasi Kramers–Kronig [16, 17]. TEM mengonfirmasi kehadiran NC silikon dalam BS yang dianil (Gambar 1c).
a Gambaran struktur perangkat PLE. b Citra SEM permukaan BS setelah pengeringan. c Citra TEM nanokristal silikon dalam BS.
Spektral PL direkam di bawah excitasi 266-nm pada 300 K dan 10–200 K dalam ruang 1 Pa. Suhu dan waktu pengeringan secara kritikal mempengaruhi kristalisasi. Pengeringan 1000 °C selama 15 menit mengoptimalkan PL visibel pada 300 K untuk sampel II (oksigen) dan menghasilkan emisi yang kuat pada 10 K untuk sampel I (vakum).
Analisis perbandingan menunjukkan bahwa sampel I menunjukkan puncak 330 nm yang kuat pada 10 K (kurva hitam, Gambar 2a), yang dapat dikaitkan dengan emisi NC, sementara sampel II menunjukkan peningkatan puncak 400 nm pada 300 K (kurva merah, Gambar 2b), yang menunjukkan status pengunci yang diinduksi oksigen.
a Spektral PL dari 300 hingga 500 nm pada suhu rendah: sampel I (hitam) vs. sampel II (merah). b Spektral PL pada 300 K: sampel I (hitam) vs. sampel II (merah), menunjukkan puncak yang lebih lebar dan ditingkatkan dalam sampel II.
Pada sekitar 560 nm, intensitas PL sampel II (merah) melampaui sampel I (hitam) pada 300 K, lagi-lagi mengarah pada status pengunci terkait oksigen (Gambar 3).
Spektral PL dekat 560 nm pada 300 K: sampel I (hitam) vs. sampel II (merah).
Gambar 4a menampilkan spektral PL sampel I (vakum) pada 300 K sebagai fungsi daya excitasi. Pita lebar mencerminkan dispersi ukuran NC. Setelah pengeringan pada 1000 °C, pita lebar menghilang, dan puncak pengunci yang berbeda muncul di dekat 600 nm dan 700 nm (Gambar 4b).
a Spektral PL vs. daya excitasi (300 K, sampel I, vakum). b Spektral PL setelah pengeringan 1000 °C.
Yang paling mencolok, puncak PL tajam dengan lasing pada sekitar 600 nm muncul dalam Purcell cavity skala mikrometer pada permukaan BS di bawah excitasi 514-nm (Gambar 5). Gain optik, diekstrak menggunakan metode strip-length variabel, mencapai sekitar 130 cm⁻¹.
a Citra optik Purcell cavity pada BS. b Puncak PL yang lebih tajam dengan lasing dekat 600 nm (300 K, excitasi 514-nm).
Pembahasan
Analisis peluruhan PL dari NC silikon dengan diameter yang berbeda mengungkapkan transisi yang jelas dari perilaku jarak energi tidak langsung ke langsung. NC yang lebih kecil (<2 nm) menunjukkan peluruhan cepat (<1 ns) yang sesuai dengan emisi jarak energi langsung (~400 nm dan ~560 nm). NC yang lebih besar (>2.5 nm) menunjukkan peluruhan lambat (~µs), karakteristik emisi jarak energi tidak langsung (~700 nm), bersama dengan komponen cepat dari status pengunci (Gambar 6).
a Peluruhan PL dekat 400 nm (foton cepat). b Peluruhan PL dekat 560 nm (foton cepat, ns). c Peluruhan PL dekat 700 nm (foton cepat dari status pengunci, ns; foton lambat dari NC besar, µs).
Model emisi (Gambar 7) mengonfirmasi bahwa transisi jarak energi langsung mendominasi dalam NC di bawah 2 nm, sementara transisi jarak energi tidak langsung dan emisi status pengunci prevail dalam NC yang lebih besar, sejalan dengan teori penahanan kuantum.
Model emisi: jarak energi langsung (cepat, <2 nm NC) vs. jarak energi tidak langsung (lambat, >2.5 nm NC) dan kontribusi status pengunci.
Kesimpulan
Studi kami menunjukkan bahwa BS yang difabrikasi ns-laser menampung struktur mikro dan nano yang memungkinkan PL panjang gelombang visibel yang sesuai untuk aplikasi LED. Dengan membandingkan sampel yang disiapkan di dalam vakum dan dalam 80 Pa oksigen, kami mengonfirmasi bahwa status pengunci oksigen dalam NC silikon adalah tanggung jawab untuk emisi suhu kamar yang kuat pada 400, 560, 600, dan 700 nm, sementara puncak 330 nm pada 10 K timbul dari luminesensi NC. Hasil ini membuka jalan baru menuju sumber cahaya visibel berbasis silikon dan perangkat cahaya putih.
Metode
Pengukuran Fotoluminesensi
Spektral PL direkam di bawah excitasi 266 atau 488-nm pada 300 K dan 17–200 K dalam ruang 1 Pa. Puncak tajam dengan emisi terpantul dan karakteristik jarak energi langsung diamati. Puncak lasing dekat 600 nm pada BS, yang dicapai setelah pengeringan, diukur dengan metode strip-length variabel, menghasilkan gain optik sekitar 130 cm⁻¹. Spektra peluruhan PL pada 400, 560, dan 700 nm diukur menggunakan excitasi pulsed 266-nm pikodetik.
