Dielektroforesis Ditingkatkan Panas Menghasilkan Film Nanotubos Tunggal Tergeser dengan Kepadatan Ultra-Tinggi

Latar Belakang

Nanotubos tunggal karbon menunjukkan properti polarisasi satu dimensi yang kuat, membuat penyesusnan arah kritis untuk perangkat berkinerja tinggi. Dielektroforesis (DEP) adalah teknik canggih yang menyusun atau memisahkan CNT dan dapat diintegrasikan ke dalam alur kerja fabrika skala besar [1, 2]. Meskipun DEP telah mencapai kepadatan penyesusnan tinggi [3, 4], banyak aplikasi elektronik dan fotonik—seperti transistor efek lapangan SWCNT (FET) dan gelombang optik—membutuhkan film multi-lapisan dengan kepadatan ultra-tinggi yang proses DEP statis saat ini tidak dapat menyediakan.

Studi DEP tradisional berfokus pada parameter statis: distribusi medan listrik, volume partikel, dan permittivitas kompleks partikel dan pelarut [5]. Faktor minor seperti konsentrasi partikel, sifat substrat, dan durasi medan juga telah diteliti [6–9]. Namun, pengaruh dinamis—konveksi yang diinduksi oleh pemanasan, viskositas larutan, dan efek fluida lainnya—sebagian besar telah diabaikan.

Dalam karya ini, kami memperkenalkan proses DEP dinamis ditingkatkan pemanasan (HE) yang memanfaatkan konveksi termal sengaja untuk mengangkut SWCNT dari luar medan DEP ke sekitar celah. Ini menghasilkan kepadatan penyesusnan yang jauh lebih tinggi dibandingkan tanpa pemanasan. Simulasi menunjukkan bahwa konveksi dapat membawa SWCNT dari lebih dari 100 µm menuju celah DEP, di mana mereka ditangkap oleh gaya DEP. Kami juga mengusulkan cara baru untuk menilai gaya konveksi dengan menyetarakan dengan gaya DEP di batas zona pengumpulan.

Metode

Sepuluh miligram bubuk SWCNT HiPCO murni didispersi dalam 10 mL natrium kolat (NaCh) 200 mg/mL dalam air deionisasi menggunakan ultrasonikasi 100 W. Larutan diultracentrifuge pada 25 k g selama 60 menit untuk menghilangkan gumpalan; lapisan atas yang dihaluskan 10 kali mengandung SWCNT yang terdispersi secara individual.

Gambar 1 menunjukkan tata letak chip DEP dan penampang silang celah DEP. Chip dibuat dengan menumbuhkan lapisan SiNx 300 nm pada silikon melalui PECVD, spin-coating fotoresist, paparan UV dengan masker DEP, pengembangan, dan sputtering berurutan Ti 20 nm diikuti Au 200 nm. Setelah lift-off aseton, elektroda Au/Ti tersisa pada area yang pola. Setiap celah DEP lebar 5 µm dan panjang 500 µm; lebar elektroda 500 µm.

Eksperimen DEP menggunakan potensi AC 20 Vpp pada 10 MHz selama 30 menit. Dua sampel disiapkan: sampel A (suhu kamar, 20 °C) dan sampel B (dipanaskan dari 20 hingga 100 °C menggunakan pemanas plat). Sepuluh µL larutan SWCNT diterapkan pada setiap chip. Setelah aplikasi medan, larutan dibiarkan kering secara alami.

Hasil dan Pembahasan

Gambar 2 menyajikan citra SEM sampel A dan B. Persegi panjang merah menyoroti wilayah diperbesar, sementara panah berujung dua menandai lebar zona pengumpulan SWCNT. Fitur cincin kopi ditunjukkan oleh dua panah di tepi setiap celah. Dalam sampel B, film SWCNT menyusun di dalam celah DEP, bukan oleh pengendapan cincin kopi. Kepadatan penyesusnan dalam sampel B jauh lebih tinggi dari sampel A, mengonfirmasi efek menguntungkan pemanasan. Dibandingkan dengan nilai terbaik yang dilaporkan dalam referensi [3] dan [4], kepadatan sampel B lebih unggul.

Mengasumsikan lebar celah DEP 5 µm sama dengan panjang setiap SWCNT yang tersusun dan semua SWCNT memiliki resistansi spesifik serta diameter yang sama, rasio resistansi secara langsung mencerminkan jumlah tabung yang tersusun:

$$\frac{R_A}{R_B}=\frac{S_B}{S_A}=\frac{N_B}{N_A}=\frac{20\text{ M}\Omega}{50\text{ k}\Omega}=400$$

Jadi, jumlah SWCNT yang tersusun dalam sampel B adalah 400 kali lipat dari sampel A, menggambarkan peningkatan kepadatan dramatis yang dihasilkan oleh pemanasan.

Untuk menganalisis mekanisme HE-DEP, kami mensimulasikan medan gaya DEP menggunakan partikel elipsoid padat yang mewakili SWCNT individual. Gaya DEP waktu-rata diberikan oleh [10, 11]:

$$\langle\mathbf{F}_{\text{DEP}}\rangle=\frac{\pi abc}{3}\varepsilon_m\text{Re}\left(\frac{\tilde{\varepsilon}_p-\tilde{\varepsilon}_m}{\tilde{\varepsilon}_m}\right)\nabla\left[\left|\text{Re}\left(\nabla\tilde{\phi}\right)\right|^2+\left|\text{Im}\left(\nabla\tilde{\phi}\right)\right|^2\right]$$

dengan $$\tilde{\varepsilon}_{p,m}=\varepsilon_{p,m}-\frac{j\sigma_{p,m}}{2\pi\nu},\quad \tilde{\phi}=\phi(x,y,z)e^{i2\pi\nu t}.$$

Parameter yang digunakan untuk simulasi 20 °C dan 100 °C tercantum dalam Tabel 1. SWCNT dimodelkan sebagai batang 1 µm panjang, 1 nm radius—konsisten dengan SWCNT HiPCO yang dibungkus tensioaktiv.

Konveksi yang diinduksi pemanasan kompleks, melibatkan gravitasi, termoforesis, drag viskos, keangungan, gerakan Brown, dan lainnya. Untuk kejelasan, kami menggabungkan semua gaya non-DEP ke dalam satu "gaya konveksi." Simulasi menunjukkan ekualisasi termal cepat (≤0,2 detik) saat memanaskan ke 100 °C. Gambar 4 menampilkan medan kecepatan konveksi alami pada dua titik waktu yang dipisahkan 120 detik. Vortex meliputi ~100 µm, cocok dengan kedalaman celah DEP, dan aliran konvektif mengangkut SWCNT dari lebih dari 100 µm menuju sekitar celah. Turbulensi yang dihasilkan oleh perbedaan densitas yang diinduksi suhu mempercepat transport ini, mencapai kecepatan milimeter per detik.

Dengan menyetarakan gaya konveksi dengan gaya DEP di batas zona pengumpulan (20–30 µm dari tepi celah), kami mengestimasi gaya konveksi dalam urutan 10⁻¹⁶ N—sebanding dengan gaya DEP lokal. Drag viskos yang berkurang pada 100 °C menurunkan gaya DEP yang diperlukan untuk menangkap SWCNT, menjelaskan lebar pengumpulan yang tidak berubah meskipun medan DEP lebih lemah.

Penjelasan alternatif—seperti perubahan konsentrasi dari penguapan pelarut—tidak dapat menjelaskan peningkatan kepadatan yang signifikan yang hanya terlihat dalam sampel yang dipanaskan. Jadi, penggerak utama adalah konveksi termal yang intens yang mengayun SWCNT yang terdispersi ke dalam celah DEP di mana mereka ditangkap dan disusun.

Kesimpulan

Dielektroforesis ditingkatkan panas secara dramatis meningkatkan kepadatan penyesusnan SWCNT individual, mencapai peningkatan 400 kali lipat relatif terhadap DEP suhu kamar. Proses ini bergantung pada konveksi yang energik yang mengangkut SWCNT menuju sekitar celah DEP, di mana gaya DEP menangkap dan menyusunnya. Kerangka simulasi kami menawarkan pendekatan baru untuk mengukur gaya konveksi. Film SWCNT ultra-tinggi kepadatan yang dijanjikan janji peningkatan performa yang signifikan untuk perangkat elektronik dan fotonik berbasis SWCNT di masa depan.