Sintesis Satu Pot Hierarki Dukungan Paduan Pd-Cu Seperti Bunga pada Grafena Menuju Oksidasi Etanol
Abstrak
Efek sinergis paduan dan morfologi nanokatalis memainkan peran penting terhadap elektrooksidasi etanol. Dalam karya ini, kami mengembangkan elektrokatalis baru yang dibuat dengan sintesis satu pot dari nanokatalis paduan paladium (Pd)-tembaga (Cu) seperti bunga hierarkis yang didukung pada grafena oksida tereduksi (Pd-Cu(F) /RGO) untuk sel bahan bakar etanol langsung. Struktur katalis dikarakterisasi dengan menggunakan scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscope (TEM), difraksi sinar-X (XRD), dan spektrometer fotoelektron sinar-X (XPS). Pd-Cu yang disintesis(F) /RGO nanocatalyst ditemukan menunjukkan kinerja elektrokatalitik yang lebih tinggi terhadap reaksi elektrooksidasi etanol dalam media alkalin berbeda dengan nanocatalyst Pd yang didukung RGO dan katalis hitam Pd komersial dalam elektrolit alkali, yang dapat dikaitkan dengan pembentukan paduan dan morfologi nanopartikel. Kinerja nanokatalis yang tinggi mengungkapkan potensi besar dari desain struktur bahan pendukung untuk pembuatan nanokatalis di masa depan.
Latar Belakang
Sel bahan bakar etanol langsung (DEFC) dianggap sebagai sumber energi terbarukan yang ekonomis dan ramah lingkungan karena suhu operasi yang rendah, daya terbarukan, toksisitas rendah, dan kepadatan energi yang tinggi [1, 2]. Aktivitas jangka panjang tetap menjadi tantangan luar biasa untuk penerapan DEFC di masa depan, sementara keracunan menjadi hambatan untuk perbaikan lebih lanjut. Di antara semua nanokatalis logam, Pd menarik lebih banyak perhatian tidak hanya karena biayanya yang lebih rendah tetapi juga efek keracunan CO yang kecil untuk oksidasi elektrokimia etanol [3, 4]. Selain itu, dilaporkan bahwa morfologi dan struktur bahan pendukung atau nanopartikel mungkin secara signifikan mempengaruhi sifat elektrokimia mereka [5, 6], dan berikut telah dipelajari:mikro/nanoleaves [7], bunga nano [6], kawat nano [8] , mikrosfer berongga hierarkis [9], dan struktur seperti bunga/rumput [10]. Tembaga seperti bunga hierarki baru-baru ini dilaporkan dengan mengubah morfologi tembaga untuk memperoleh luas permukaan yang besar [5, 11, 12]. Juga ditemukan bahwa tembaga tidak hanya mengurangi biaya elektrokatalis tetapi juga dapat lebih disukai untuk adsorpsi hidroksil, yang selanjutnya meningkatkan laju oksidasi alkohol [4, 13]. Selain itu, sifat elektronik akan berubah karena pergeseran pusat pita-d selama pembentukan paduan Pd-Cu, dan efek sinergis dari komposisi semakin meningkatkan aktivitas elektrokatalitik terhadap etanol [14, 15].
Selain material logam, material pendukung elektrokatalis yang ideal diharapkan memiliki luas permukaan yang tinggi dan konduktivitas listrik yang baik [16, 17], dan baru-baru ini, rangkaian graphene dan material kompleksnya dikembangkan sebagai material pendukung nanokatalis menuju oksidasi etanol. Dilaporkan bahwa logam dapat terdispersi dengan baik pada graphene karena banyaknya gugus fungsi pada lapisan graphene yang menunjukkan aktivitas katalitik yang tinggi untuk elektrooksidasi alkohol [15, 16, 18]. Oleh karena itu, akan menjanjikan untuk mengembangkan nanokatalis paduan Pd-Cu seperti bunga yang didukung pada oksida graphene tereduksi menuju oksidasi elektrokimia etanol.
Di sini, kami mengembangkan pendekatan hidrotermal satu pot yang mudah untuk menyiapkan nanopartikel paduan Pd-Cu seperti bunga yang didukung pada graphene oxide (RGO) tereduksi. Penambahan larutan amonia tidak hanya mempengaruhi pembentukan paduan Pd-Cu tetapi juga menyebabkan struktur hierarki seperti bunga, menempel pada permukaan RGO, secara sinergis meningkatkan luas permukaan elektrokatalis dan memperoleh lebih banyak situs aktif yang tersedia [19]. Pd-Cu(F) /RGO nanocatalyst dicirikan oleh pemindaian mikroskop elektron (SEM), mikroskop elektron transmisi (TEM), difraksi sinar-X (XRD), spektrometer fotoelektron sinar-X (XPS), spektroskopi emisi optik plasma yang digabungkan secara induktif (ICP-OES), dan analisis termogravimetri (TGA). Studi elektrokimia dalam media basa menunjukkan bahwa Pd-Cu(F) /RGO nanocatalyst memberikan aktivitas yang lebih tinggi dan aktivitas jangka panjang yang jauh lebih baik terhadap elektrooksidasi etanol daripada nanocatalyst Pd yang didukung RGO dan Pd black komersial.
Metode
Reagen dan Bahan Kimia
Tembaga(II) nitrat trihidrat (Cu(NO3 )2 ·3H2 O), paladium klorida (PdCl2 ), etilen glikol (EG), etanol, bubuk grafit (S.P.), asam sulfat (98 wt% H2 JADI4 ), kalium permanganat (KMnO4 ), dan kalium borohidrida (95 berat KBH4 ) dibeli dari Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd. Hidrogen peroksida (30 berat H2 O2 ) dan larutan amonia disediakan oleh Guangdong Guanghua Sci Tech Co., Ltd. Natrium hidroksida (NaOH) ditawarkan oleh Aladdin Industrial Inc. Polyvinylpyrrolidone (PVP, MW = 30,000, AR) dibeli dari Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd. ( Shanghai, Cina). Sepuluh persen Pd hitam disediakan oleh HESEN Electric Co., Ltd. (Shanghai, China). Lima persen berat larutan Nafion diperoleh dari Sigma Aldrich. Semua bahan kimia digunakan tanpa pemurnian lebih lanjut.
Persiapan Pd-Cu(F) /RGO
Persiapan Grafena Oksida (GO)
GO dibuat dari bubuk grafit sesuai dengan metode Hummers yang dimodifikasi [20].
Persiapan Pd-Cu(F) /RGO
Pertama, larutan campuran 40 mL EG dan 40 mL etanol disiapkan, dan 160 mg PVP dimasukkan ke dalam larutan di bawah sonikasi selama 30 menit, kemudian menambahkan 0,01 mol L
− 1
PdCl2 dan 0,02 mol L
− 1
Cu(TIDAK3 )2 ·3H2 O ke dalam larutan campuran sambil diaduk, diikuti dengan menambahkan volume tertentu larutan amonia untuk mengatur pH = 10.0. Selanjutnya, 30 mg GO yang telah disiapkan didispersikan dalam larutan campuran 5 mL EG dan 5 mL etanol dalam kondisi sonikasi untuk membentuk suspensi GO, kemudian menambahkannya ke larutan yang disebutkan di atas dengan sonikasi selama 60 menit. Setelah langkah-langkah ini, kami mentransfer larutan campuran dengan 2 mL KBH4 (0,15 mg mL
− 1
) ke dalam autoklaf 50 mL berlapis Teflon dan dipertahankan pada suhu 160 °C selama 6 jam. Setelah didinginkan hingga suhu kamar, produk disentrifugasi dan dicuci beberapa kali dengan air ultra murni dan etanol. Terakhir, produk dikeringkan pada suhu 40 °C dalam vakum semalaman; hasilnya bernama Pd-Cu(F) /RGO.
Kami juga menyiapkan partikel sferis Pd dan Cu yang didukung pada nanokatalis RGO dengan metode serupa yang disebutkan di atas, sedangkan perbedaannya adalah larutan amonia diganti dengan Na2 CO3 larutan. Katalis yang diperoleh ditandai sebagai Pd-Cu(P) /RGO. Dan Pd (Pd/RGO) atau Cu (Cu(F) yang didukung RGO) atau Cu (Cu(F) /RGO) nanokatalis juga disiapkan dalam kondisi yang sama tanpa Cu(NO3 )2 ·3H2 O atau PdCl2 , masing-masing.
Pengukuran Elektrokimia
Pengukuran elektrokimia untuk aktivitas elektrokatalitik dan stabilitas katalis dilakukan pada stasiun kerja elektrokimia CHI750D dengan menggunakan sel tiga elektroda pada suhu kamar. Elektroda plat platinum digunakan sebagai elektroda lawan, sedangkan elektroda kalomel jenuh (SCE) digunakan sebagai elektroda referensi. Persiapan elektroda kerja adalah sebagai berikut:2 mg Pd-Cu(F) Katalis /RGO ditambahkan ke dalam 2 mL air ultra murni di bawah sonikasi untuk membentuk suspensi; kemudian, 10 L suspensi katalis disebarkan pada permukaan elektroda karbon kaca (GCE, diameter 5 mm), yang telah dipoles dengan hati-hati dengan kekuatan alumina dan dibersihkan dengan air ultra murni. Kemudian, 5 μL larutan Nafion (5 wt%) diteteskan ke permukaan sebagai lapisan untuk menutupi sampel. Sebagai perbandingan, Pd-Cu(P) /RGO, Pd/RGO, dan katalis hitam Pd komersial juga dimodifikasi untuk elektroda di bawah kondisi yang sama. Dalam setiap eksperimen, nitrogen dengan kemurnian tinggi digunakan untuk menjenuhkan elektrolit selama 30 menit untuk menghilangkan oksigen.
Hasil dan Diskusi
SEM dan TEM digunakan untuk menyelidiki ukuran dan morfologi Pd-Cu(F) /RGO, Pd-Cu(P) /RGO, Cu(P) /RGO, dan katalis Pd/RGO. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1a, nanopartikel paduan Pd-Cu berada di kedua sisi lapisan graphene. Jelas terlihat dari Gambar 1b, c bahwa Pd-Cu(F) ini /RGO nanocatalysts memiliki morfologi seperti bunga yang berbeda dari partikel Pd-Cu(P) /RGO nanopartikel ditunjukkan pada Gambar. 1e, f. Dan ukuran partikel rata-rata dari kedua katalis ini masing-masing sekitar 80 ± 5 nm dan 10 ± 2 nm. Morfologi Pd-Cu(F) /RGO lebih dekat ke Cu(F) /RGO nanopartikel ditunjukkan pada Gambar. 1g daripada struktur partikel bulat dari nanopartikel Pd/RGO yang ditunjukkan pada Gambar. 1h, dan morfologi seperti bunga hierarkis yang kompak ini seperti yang dilaporkan dalam penelitian sebelumnya, menunjukkan bahwa struktur ini relevan dengan dampak Cu dan larutan amonia [21, 22]. Nanopartikel Pd-Cu seperti bunga tanpa graphene juga dibuat seperti ditunjukkan pada Gambar 1d untuk menegaskan peran graphene dalam elektrokatalis. Dapat diamati bahwa nanopartikel tersebar tidak merata dan beberapa nanopartikel kecil berkumpul bersama. Bandingkan dengan morfologi Pd-Cu(F) /RGO, dapat disimpulkan bahwa graphene merupakan substrat yang ideal untuk mendukung dan mendispersikan nanopartikel, sesuai dengan laporan sebelumnya [17, 21].
SEM (a , b ) dan TEM (c ) gambar untuk Pd-Cu(F) /RGO. SEM (d ) gambar untuk Pd-Cu(F) . SEM (e ) dan TEM (f ) gambar untuk Pd-Cu(P) /RGO. TEM (g ) gambar untuk Cu(F) /RGO. SEM (h ) gambar untuk Pd/RGO
Untuk menyelidiki distribusi elemen dari Pd-Cu(F) /RGO, spektrum spektroskopi sinar-X (EDX) dispersi energi ditunjukkan pada Gambar. 2a. Hasil penelitian menunjukkan bahwa fraksi berat Pd dan Cu dari Pd-Cu(F) /RGO kira-kira 1:1.4, yang sesuai dengan fraksi bobot makan Pd dan Cu yaitu 1:1.3. Fraksi berat aktual selanjutnya diukur dengan spektroskopi emisi optik plasma (ICP-OES) yang digabungkan secara induktif, dan hasil analisis menunjukkan bahwa Pd-Cu(F) /RGO mengandung 15,8 wt% Pd dan 21,4 wt% Cu, yang kira-kira konsisten dengan EDX. Profil pemindaian STEM-EDS (Gbr. 2b) juga menunjukkan bahwa elemen Pd dan Cu dimuat pada katalis secara homogen.
Spektrum EDX (a ) dan profil STEM-EDS (b ) dari Pd-Cu(F) /RGO. Puncak Si berasal dari substrat Si yang diperlukan
Pola XRD dari Pd-Cu(F) /RGO, Pd-Cu(P) /RGO, Pd/RGO, dan Cu(F) Katalis /RGO disajikan pada Gambar. 3. Untuk Pd-Cu(P) /RGO, tiga puncak difraksi terdeteksi pada 40,1°, 46,9°, dan 68,6°, sesuai dengan (111), (200), dan (220) bidang kristalit Pd, yang konsisten dengan puncak Pd/RGO. Dan puncak difraksi pada 43,3° termasuk dalam bidang (111) Cu, menunjukkan pemisahan fasa antara monometalik Pd dan Cu dalam Pd-Cu(P) /RGO. Posisi puncak Pd-Cu(F) /RGO bergeser dibandingkan dengan Pd/RGO, menunjukkan pembentukan paduan Pd-Cu [12]. Eksperimen kontrol Cu(F) /RGO tanpa pemuatan Pd menunjukkan puncak tambahan pada 29,6°, 42,4°, 61,4°, dan 74,0° sesuai dengan Cu2 + 1 O (Cu2 O dengan cacat kelebihan logam), yang menegaskan bahwa tembaga dimuat pada RGO dan teroksidasi. Selain itu, puncak lebar di sekitar 25 ° terdeteksi di setiap baris, yang dikaitkan dengan bidang (002) RGO, menunjukkan penghapusan gugus fungsi yang mengandung oksigen dari GO [23].
Pola XRD dari Pd-Cu(P) /RGO (kurva a), Pd/RGO (kurva b), Pd-Cu(F) /RGO (kurva c), dan Cu(F) /RGO (kurva d)
Untuk lebih menentukan struktur, analisis XPS dilakukan untuk menganalisis keadaan kimia permukaan dan komponen sampel. Spektrum XPS resolusi tinggi dari Pd 3d , Cu 2p wilayah Pd-Cu(F) /RGO masing-masing ditunjukkan pada Gambar 4a, b. Spektrum XPS Pd merupakan kombinasi dari empat puncak yang berasal dari Pd pada 340,6 dan 335,2 eV dan PdO pada 341,6 dan 336,2 eV [4]. Dalam spektrum Cu XPS, puncak di sekitar 932,6 dan 952,6 eV mewakili Cu 2p 3/2 dan Cu2p 1/2, masing-masing. Cu2p 3/2 dan Cu2p 1/2 sinyal dilengkapi dengan enam puncak yang dapat disebabkan oleh Cu atau Cu2 O pada 932,4 dan 952,4 eV, CuO pada 933,2 dan 953,2 eV, dan Cu(OH)2 pada 934.4 dan 955.2 eV, yang sebagian konsisten dengan hasil XRD.
Survei dan spektrum XPS resolusi tinggi dari Pd 3d (a ) dan Cu2p (b ) dari Pd-Cu(F) /RGO
Menurut data XPS, kami mengusulkan mekanisme pembentukan yang mungkin sebagai berikut:Dalam larutan amonia, baik Cu
2+
dan Pd
2+
terkoordinasi dengan amonia, membentuk [Cu(NH3 )4 ]
2+
dan [Pd(NH3 )4 ]
2+
, masing-masing. Fraksi kompleks selanjutnya digabungkan dengan OH
−
membentuk oksida logam [24], dan sebagian lainnya direduksi dengan KBH4 menjadi nanopartikel. Selama proses ini, paduan Pd-Cu terbentuk. Ada kemungkinan bahwa penambahan amonia mendukung pembentukan paduan Pd-Cu [25, 26]. Kami percaya PVP memainkan peran penting sebagai agen pengarah struktur selama reduksi, yang mirip dengan sistem Pt-Cu di bawah keadaan cetyltrimethylammonium bromide (CTAB). CTAB dan PVP biasanya digunakan untuk mengontrol nukleasi dan pertumbuhan nanopartikel dan mempengaruhi laju reaksi, menghasilkan berbagai bentuk [27,28,29]. Sementara itu, GO dikurangi menjadi RGO oleh KBH4 dan nanopartikel paduan Pd-Cu seperti bunga diendapkan pada RGO karena interaksi yang kuat antara nanopartikel logam atau oksida logam dan gugus fungsi RGO [1]. Skema pembuatan Pd-Cu(F) /RGO nanostruktur ditunjukkan pada Gambar. 5. Adapun Pd-Cu(P) /RGO, menurut karya Zhang QL et al. [1] dan Lu L et al. [30], Pd
2
+
dan Cu
2+
dapat dikurangi dengan KBH4 dan disimpan di RGO, serta Na2 CO3 hanya dengan menyesuaikan pH sistem.
Analisis termogravimetri (TGA) dilakukan di bawah aliran udara, dan sampel dipanaskan dengan laju pemanasan 10 °C min
− 1
. Analisis dilakukan pada Pd-Cu(F) /RGO, Pd-Cu(P) /RGO, Pd/RGO, dan GO. Hasil yang ditunjukkan pada Gambar. 6 mengilustrasikan bahwa penurunan berat badan sekitar 6% dari Pd-Cu(F) /RGO terjadi antara 250 dan 500 °C, sedangkan penurunan berat Pd-Cu(P) /RGO sekitar 14% dan Pd/RGO sekitar 22%. Kehilangan berat produk di atmosfer udara pada suhu tinggi mungkin karena penghilangan gugus fungsi yang mengandung oksigen yang tersisa. Penurunan berat GO yang signifikan, sekitar 28% antara 100 dan 300 °C, terutama disebabkan oleh penghilangan gugus fungsi yang mengandung oksigen, seperti C–O dan C=O. Dan penurunan berat dalam 100 °C yang berasal dari pelepasan molekul air antara nanosheet RGO serta penurunan berat badan di atas 500 °C disebabkan oleh pembakaran kerangka karbon [27, 31, 32]. Hasilnya menunjukkan adanya penghilangan gugus fungsi yang mengandung oksigen pada Pd-Cu(P) /RGO dan Pd-Cu(F) /RGO, yang selanjutnya menegaskan bahwa GO secara efisien direduksi menjadi RGO selama sintesis [23].
Kurva TGA dari Pd-Cu(F) /RGO, Pd-Cu(P) /RGO, Pd/RGO, dan GO dari 40 hingga 780 °C di atmosfer udara
Untuk mengevaluasi kinerja katalis ini untuk elektrooksidasi etanol dalam media basa, perilaku elektrokimia katalis ini diselidiki dengan voltamogram siklik (CV) dalam larutan NaOH 0,5 M tanpa dan dengan 0,5 M C2 H5 OH. CV diukur dalam N2 -larutan NaOH 0,5 M jenuh pada kecepatan pemindaian 50 mV s
− 1
ditunjukkan pada Gambar. 7a. Pengukuran CV dilakukan antara 0.8 dan 0.2 V (vs. SCE), dan puncak dari 0.2 hingga 0 V disumbangkan oleh pembentukan spesies teroksigenasi pada permukaan Pd, dan puncak antara 0.4 dan 0.2 V terutama disebabkan oleh pengurangan PdO, yang dapat melepaskan situs permukaan untuk oksidasi etanol [2]. Luas permukaan aktif elektrokimia (ECSA) dihitung dengan luas integral dari reduksi PdO. ECSA diperkirakan mencapai 151,90 m
2
g
− 1
Pd untuk Pd-Cu(F) /RGO, yang lebih besar dari Pd-Cu(P) /RGO (123,36 m
2
g
− 1
Pd), Pd/RGO (102,66 m
2
g
− 1
Pd), dan Pd hitam (88,10 m
2
g
− 1
Pd).
Voltammogram siklik dari Pd-Cu(F) /RGO, Pd-Cu(P) /RGO, Pd/RGO, dan Pd hitam. Plot CV dalam 0,5 M NaOH (a ) dan 0,5 M NaOH + 0,5 M C2 H5 OH (b ) pada kecepatan pemindaian 50 mV s
− 1
. Gambar yang disisipkan adalah plot voltamogram siklik dari Cu(F) /RGO dalam 0,5 M NaOH (a ) dan 0,5 M NaOH + 0,5 M C2 H5 OH (b ) pada kecepatan pemindaian 50 mV s
− 1
CV Pd-Cu(F) /RGO, Pd-Cu(P) /RGO, Pd/RGO, dan Pd hitam dalam N2 -jenuh 0,5 M NaOH + 0,5 M C2 H5 Larutan OH ditunjukkan pada Gambar 7b. Arus oksidasi etanol Pd-Cu(F) /RGO (2416,25 mA mg
− 1
Pd) lebih tinggi dari Pd-Cu(P) /RGO (1779,09 mA mg
− 1
Pd), dan jauh lebih tinggi dari Pd/RGO (997,70 mA mg
− 1
Pd) dan Pd hitam (847,4 mA mg
− 1
Pd), yang artinya Pd-Cu(F) /RGO memiliki aktivitas oksidasi etanol yang tinggi. Ada juga potensi awal yang berbeda dari oksidasi etanol antara empat katalis. Potensi timbulnya Pd-Cu(F) /RGO lebih negatif daripada Pd-Cu(P) /RGO sementara jauh lebih negatif daripada Pd/RGO dan Pd hitam. Pengamatan ini menyiratkan bahwa molekul etanol dapat lebih mudah teroksidasi pada Pd-Cu(F) /RGO. Kita dapat menyimpulkan bahwa katalis seperti bunga yang disiapkan memiliki kinerja elektrokimia yang lebih baik daripada katalis partikel sferis sintetis.
Untuk mengungkap peran Cu dalam Pd-Cu(F) /RGO, eksperimen kontrol Cu(F) /RGO tanpa pemuatan Pd dilakukan di bawah kondisi yang sama. Seperti yang ditunjukkan pada sisipan Gambar 7a, b, tidak ada puncak oksidasi etanol yang jelas pada ukiran CV Cu(F) /RGO dalam 0,5 M NaOH + 0,5 M C2 H5 OH. Hasil ini konsisten dengan laporan sebelumnya [4, 12]. Aktivitas elektrokatalitik yang diabaikan terhadap oksidasi etanol Cu(F) /RGO menyarankan bahwa Pd bertindak sebagai situs aktif untuk oksidasi elektrokatalitik menuju elektrooksidasi etanol, dan pembentukan paduan Pd-Cu selanjutnya dapat meningkatkan aktivitas elektrokatalitik [33]. Peran Cu dalam Pd-Cu(F) /RGO dalam reaksi elektrooksidasi dapat dijelaskan dengan efek bifungsional [12]. Cu adalah atom donor elektron, sedangkan Pd adalah akseptor elektron. Pusat d-band bergeser ketika paduan dilakukan antara Pd dan Cu, dan fenomena ini dapat meningkatkan oksidasi elektrokatalitik [18, 34, 35]. Oleh karena itu, pembentukan paduan Pd-Cu akan mendukung elektrooksidasi etanol. Menarik juga bahwa perubahan morfologi dari partikel menjadi struktur seperti bunga yang hierarkis juga semakin meningkatkan elektroaktivitas, yang terutama disebabkan oleh luas permukaan yang besar dan peningkatan jumlah situs aktif katalitik [36].
Uji ketahanan keempat katalis ini diukur dalam N2 -jenuh 0,5 M NaOH + 0,5 M C2 H5 larutan OH selama 3000 detik pada potensial 0,35 V, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 8. Karena pembentukan spesies perantara, arus awal turun dengan cepat di awal [1], dan laju peluruhan untuk Pd-Cu (P) /RGO secara signifikan lebih kecil daripada Pd-Cu(P) /RGO. Arus akhir setelah 3000 dtk Pd-Cu(F) /RGO jauh lebih tinggi daripada Pd-Cu(P) /RGO, Pd/RGO, dan Pd black dalam kondisi yang sama, dan nilai kerapatan arus tercantum dalam Tabel 1. Hasil ini menggambarkan aktivitas elektrokatalitik Pd-Cu jangka panjang tertinggi(F) /RGO di antara katalis yang diselidiki, yang menyarankan bahwa pembentukan morfologi dan paduan seperti bunga hierarkis secara signifikan meningkatkan stabilitas katalis terhadap elektrooksidasi etanol.
Aku -T kurva dari Pd-Cu(F) /RGO (kurva a), Pd-Cu(P) /RGO (kurva b), Pd/RGO (kurva c), dan Pd hitam (kurva d) dalam 0,5 M NaOH + 0,5 M C2 H5 OH hingga 3000 dtk pada 25 °C
Kesimpulan
Singkatnya, kami mengembangkan pendekatan sintesis satu pot untuk persiapan nanokatalis paduan Pd-Cu seperti bunga hierarkis baru yang didukung pada graphene yang dikonversi secara kimia. Ditemukan bahwa penambahan larutan amonia selama persiapan nanokatalis menawarkan kesempatan untuk menyesuaikan morfologi nanokatalis dan mempengaruhi pembentukan paduan, yang keduanya mengarah pada peningkatan aktivitas elektrokatalitik terhadap oksidasi etanol dalam media alkali dan jangka panjang yang lebih baik. stabilitas istilah dari struktur hierarki seperti bunga Pd-Cu(F) /RGO daripada Pd-Cu(P) /RGO, Pd/RGO, dan katalis hitam Pd. Aktivitas elektrokatalitik dan daya tahan yang ditingkatkan secara signifikan yang diuntungkan dari morfologi seperti bunga hierarkis dan paduan Pd-Cu menunjukkan bahwa Pd-Cu(F) /RGO dapat menjanjikan elektrokatalis terhadap oksidasi etanol dalam DEFC, mengungkapkan potensi besar dari desain struktur bahan pendukung untuk pembuatan nanokatalis di masa depan.
Singkatan
Cu:
Tembaga
CV:
Voltammogram siklik
DEFC:
Sel bahan bakar etanol langsung
ECSA:
Luas permukaan aktif elektrokimia
GCE:
Elektroda karbon kaca
PERGI:
Grafena oksida
ICP-OES:
Spektroskopi emisi optik plasma yang digabungkan secara induktif
