Fotoluminesens Titik Kuantum Permukaan InGaAs/GaAs Dikuasai oleh Suhu dan Intensitas Efeksitasi
Abstrak
Kami menyelidiki respons optik dari titik kuantum permukaan (SQD) InGaAs yang diintegrasikan dalam struktur nanokomposit yang juga berisi titik kuantum terbenam (BQD) yang dipisahkan oleh penutup GaAs tebal. Dengan menyesuaikan suhu substrat selama pertumbuhan, kami secara sistematis mengubah kepadatan areal SQD. Pengukuran fotoluminesens (PL) dari SQD yang tumbuh pada 505 °C mengungkapkan jalur relaksasi yang berbeda dan perilaku penurunan termal yang atypis. Rasio intensitas PL antara SQD dan BQD menunjukkan interaksi yang jelas antara intensitas eksitasi dan suhu, menekankan pengaruh kuat morfologi permukaan terhadap dinamika pembawa muatan dalam SQD.
Pendahuluan
Sejak 1992, titik kuantum (QD) In(Ga)As/GaAs yang menyusun diri sendiri telah menarik minat penelitian yang besar karena properti elektronik dan optik uniknya, yang memungkinkan berbagai aplikasi perangkat seperti laser, detektor, modulator, fotovoltaik, dan elemen memori [1–7]. Dalam konfigurasi typikal, QD In(Ga)As ditumbuhi pada substrat GaAs dan kemudian ditutupi dalam matriks GaAs, menyediakan pengasingan tiga dimensi melalui offset band GaAs/In(Ga)As.
Ketika QD In(Ga)As ditinggalkan terbuka pada permukaan GaAs—membentuk titik kuantum permukaan (SQD)—pengasingannya di sepanjang arah pertumbuhan menjadi sangat sensitif terhadap lingkungan sekitar. Sensitivitas ini membuat SQD menarik untuk aplikasi sensor, termasuk deteksi kelembaban tinggi [12–15]. Untuk memanfaatkan potensi ini, pemahaman mendalam tentang dinamika pembawa muatan yang mendasarinya sangat penting.
Pekerjaan sebelumnya telah menyoroti transfer pembawa muatan antara status permukaan dan SQD melalui studi PL [17]. Dalam penelitian ini, kami memperluas penyelidikan itu ke struktur komposit yang terdiri dari SQD dan lapisan QD terbenam (BQD) yang dipisahkan oleh penutup GaAs tebal. Dengan mengubah suhu pertumbuhan, kami memodulasi kepadatan areal SQD dan menyelidiki bagaimana morfologi permukaan mempengaruhi perilaku PL di seluruh rentang intensitas eksitasi dan suhu.
Metode
Lima sampel dibuat pada substrat GaAs (001) semi-insulasi menggunakan sistem MBE sumber padat VEECO Gen-930. Setelah menyerap oksida asli dan menyetor buffer GaAs 200 nm pada 580 °C, suhu substrat diturunkan ke salah satu dari lima nilai target: 475, 490, 505, 525, atau 535 °C. Pada setiap suhu, 11 ML In₀.₃₅Ga₀.₆₅As ditetapkan untuk membentuk lapisan BQD, diikuti oleh 70 nm GaAs dan lapisan kedua 11 ML In₀.₃₅Ga₀.₆₅As yang ditumbuhi pada suhu yang sama untuk menghasilkan SQD. Sampel kemudian didinginkan di bawah arsena flux ke 300 °C dan dikeluarkan dari kamar. Semua sampel disimpan dalam kabinet nitrogen kering pada suhu ruangan antara pengukuran.
a Skematis struktur sampel SQD. b Gambar AFM SQD yang tumbuh pada suhu yang berbeda. c Rata-rata tinggi versus suhu pertumbuhan. d Kepadatan areal versus suhu pertumbuhan.
SQD dikarakterisir dengan AFM mode getar pada suhu ruangan. Eksperimen PL dilakukan dalam kriostat JANIS CCS-150 di bawah vakum <10⁻⁵ Torr, dengan suhu bervariasi dari 10 hingga 300 K. Laser padat 532 nm, difokuskan melalui objektif ×20, menyediakan intensitas eksitasi dari 20 hingga 200 W/cm². PL dikumpulkan oleh objektif yang sama, disperdi oleh spektrometer Acton-2500 0,5 m, dan dideteksi dengan CCD Princeton Instruments PyLoN-IR yang didinginkan cair nitrogen.
Hasil dan Pembahasan
Pemantauan AFM (Gambar 1b) mengonfirmasi SQD berkualitas tinggi di semua sampel, tanpa pulau besar yang tidak kohesif atau cacat. Peningkatan suhu pertumbuhan dari 475 hingga 535 °C mengurangi kepadatan areal SQD dari 9,86 × 10¹⁰ hingga 1,25 × 10¹⁰ cm⁻², sebuah tren yang dapat dikaitkan dengan difusi adatom yang ditingkatkan pada suhu yang lebih tinggi. Rata-rata tinggi SQD mencapai puncak 6,5 nm untuk sampel 520 °C, yang mencerminkan efek desorpsi indium pada suhu yang lebih tinggi.
PL intensitas rendah (20 W/cm²) pada 10 K (Gambar 2a–c) mengungkapkan dua pita emisi yang berbeda: puncak panjang gelombang lebih pendek dari BQD dan puncak yang bergeser merah dari SQD. Emisi SQD menunjukkan lebar setengah maksimum (FWHM) yang lebih besar, kemungkinan karena kopling dengan status permukaan. Rasio intensitas PL terintegrasi bervariasi dengan suhu pertumbuhan; sampel 505 °C menunjukkan emisi terkuat baik untuk SQD maupun BQD, yang menunjukkan kualitas QD optimal pada suhu ini.
a Spektra PL pada 10 K, 20 W/cm². b Panjang gelombang PL versus suhu pertumbuhan. c Intensitas PL terintegrasi versus suhu pertumbuhan. d Spektra PL pada 295 K, 200 W/cm². e Panjang gelombang PL versus suhu pertumbuhan. f Intensitas PL terintegrasi versus suhu pertumbuhan.
Pada 295 K, puncak SQD dan BQD bergeser ke panjang gelombang yang lebih panjang seiring dengan kenaikan suhu, mencerminkan perilaku pada 10 K. Namun, rasio intensitas PL (BQD/SQD) turun dari sekitar 6,7 pada 10 K menjadi sekitar 1,35 pada suhu ruangan, yang menyoroti mekanisme rekombinasi pembawa muatan yang berbeda dalam SQD versus BQD. Status permukaan bertindak sebagai pusat non-radiasi pada suhu rendah, "membeku" pembawa muatan, tetapi menjadi diaktifkan secara termal pada suhu yang lebih tinggi, meningkatkan emisi SQD.
Fokus pada sampel 505 °C, kami melakukan pengukuran PL tergantung eksitasi pada lima suhu (10, 77, 150, 220, 295 K). Intensitas PL terintegrasi berskala linier dengan daya eksitasi di dalam regime intensitas rendah, mengikuti hukum daya I_PL = η P^α. Eksponen α adalah ~1 untuk BQD antara 10 dan 150 K, yang mengindikasikan rekombinasi eksiton, sementara naik menjadi ~1,9 pada 295 K, yang menunjukkan proses non-radiasi tambahan. Untuk SQD, α tetap antara 1,2 dan 1,3 di semua suhu, yang menyiratkan bahwa bahkan pada suhu rendah, dinamika pembawa muatan melibatkan lebih dari sekadar rekombinasi eksiton sederhana.
Koefisien η, yang mencerminkan efisiensi PL keseluruhan, menurun secara bertahap dengan suhu untuk SQD tetapi turun tajam untuk BQD di atas 150 K. Pada suhu rendah, η untuk BQD melebihi SQD dengan dua orde magnitude, tetapi tren ini terbalik pada suhu ruangan, menyoroti perbedaan sensitivitas termal dari kedua jenis QD.
PL bergantung suhu pada intensitas eksitasi tetap lebih menerangkan dinamika pembawa muatan (Gambar 4). BQD menunjukkan dua regime: plateau suhu rendah di mana pembawa muatan didistribusikan kembali di antara QD tanpa kerugian signifikan, diikuti oleh regime suhu tinggi di mana pembawa muatan melarikan diri ke jebakan non-radiasi. Sebaliknya, SQD menunjukkan penurunan monoton dalam intensitas PL terintegrasi di seluruh rentang suhu, dengan penurunan lebih cepat pada suhu rendah yang dikaitkan dengan kopling kuat dengan status permukaan.
a Intensitas PL terintegrasi versus suhu untuk BQD dan SQD pada berbagai daya eksitasi. b Plot Arrhenius (3 W/cm²) untuk BQD dan SQD. c Energi puncak PL BQD. d Energi puncak PL SQD. e FWHM BQD. f FWHM SQD.
Analisis Arrhenius menghasilkan energi aktivasi 4,1 meV (suhu rendah) dan 21,2 meV (suhu tinggi) untuk SQD, dibandingkan 14,5 meV dan 79,0 meV untuk BQD. Energi aktivasi suhu tinggi yang lebih rendah untuk SQD mencerminkan saluran larian dangkal melalui status permukaan.
Kami juga memeriksa rasio intensitas PL terintegrasi (SQD/BQD) sebagai fungsi dari intensitas eksitasi dan suhu (Gambar 5). Pada 10 K, rasio tetap di bawah satu di semua intensitas, sesuai dengan kerugian non-radiasi yang diinduksi oleh status permukaan. Seiring dengan kenaikan suhu, rasio pertama menurun, kemudian naik, mencerminkan interaksi antara redistribusi pembawa muatan dalam BQD dan kopling status permukaan dalam SQD.
a Rasio intensitas PL versus intensitas eksitasi pada berbagai suhu. b Rasio intensitas PL versus suhu untuk daya eksitasi rendah (3 W/cm²) dan tinggi (95 W/cm²).
Temuan ini secara kolektif menunjukkan bahwa SQD menunjukkan perilaku PL yang berbeda dari BQD, yang diatur oleh morfologi permukaan, suhu, dan intensitas eksitasi. Kopling kuat antara SQD dan status permukaan menyebabkan dinamika pembawa muatan yang unik, yang menawarkan jalur potensial untuk optimisasi sensor dan perangkat optoelektronik.
Kesimpulan
Kami telah secara sistematis mempelajari fotoluminesens titik kuantum permukaan InGaAs/GaAs yang disematkan dalam struktur komposit dengan titik kuantum terbenam. Dengan mengubah suhu pertumbuhan, kami mengontrol kepadatan areal SQD dan menemukan perbedaan yang mencolok dalam intensitas PL, lebar garis, dan ketergantungan suhu dibandingkan BQD. PL tergantung intensitas eksitasi mengungkapkan bahwa SQD memiliki efisiensi emisi yang lebih rendah pada suhu rendah tetapi melebihi BQD dalam efisiensi di dekat suhu ruangan karena penurunan termal yang berkurang. Evolusi monoton dari intensitas PL SQD dan lebar garis, bersama dengan energi aktivasi yang berbeda, menyoroti peran penting status permukaan dalam tangkapan dan kehilangan pembawa muatan. Wawasan ini membuka jalan untuk merancang SQD dalam aplikasi sensor dan optoelektronik di mana sensitivitas permukaan adalah hal utama.
