Menyetel Sifat Elektronik dari Fosforen Biru/Heterostruktur GaN van der Waals Serupa Grafena dengan Medan Listrik Eksternal Vertikal

Hasil dan Diskusi

Beberapa struktur yang ditunjukkan dalam pekerjaan kami sebelumnya telah dipelajari sebagai tolok ukur untuk mendapatkan struktur paling stabil dari heterostruktur bilayer [18]. Konstanta kisi yang dioptimalkan adalah 3,25 dan 3,20 untuk bilayer-blue-P dan g-GaN, masing-masing, yang nilainya sesuai dengan penelitian yang dilaporkan [9, 26]. Ketidakcocokan kisi adalah sekitar 2% saja [18]. Untuk mendapatkan konfigurasi energi minimum dan mengevaluasi stabilitas termal struktur, lapisan biru-P dipindahkan berkaitan dengan lapisan g-GaN dan konfigurasi energi terendah ditemukan dengan jumlah terhingga δ_{x /y} . Evolusi perbedaan energi total sebagai fungsi dari _x dan _y ditunjukkan dalam penelitian kami sebelumnya [18]. Gambar 1a menunjukkan struktur atom tampak samping dan atas bilayer-blue-P pada g-GaN. Modus penumpukan optimal bilayers biru-P konsisten dengan kertas sebelumnya [27]. Gambar 1b menunjukkan hubungan antara energi ikat (E _b ) pada antarmuka dan jarak interlayer blue-P dan g-GaN (d _blue-P/g-GaN ). Definisinya telah dijelaskan secara rinci dalam penelitian kami sebelumnya [18]. E _b adalah sekitar 49 meV untuk lapisan tunggal biru-P dengan jarak kesetimbangan 3,57 . Untuk lapisan ganda, energi ikat hampir sama dengan lapisan tunggal, sedangkan jarak kesetimbangan 3,52 . Energi ikat tersebut memiliki urutan besarnya yang sama dengan kristal vdW lainnya, seperti BP/graphene [E _b =60 meV] [11], biru-P/graphene [E _b =70 meV] [6], dan bilayer biru-P [E _b =25 meV] [27].

a Tampak samping dan atas bilayer blue-P pada g-GaN. b Energi ikat sebagai fungsi jarak d _blue-P/g-GaN untuk sistem monolayer dan bilayer. Sisipan menunjukkan zoom menutup energi ikat minimum

Gambar 2a-b menampilkan struktur pita heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN dan heterostruktur bilayer-blue-P/g-GaN, dengan E _g sebesar 1,26 eV dan 1,075 eV masing-masing dihitung dengan menggunakan GGA. Untuk metode HSE06, E _g adalah 2,2 eV dan 1,91 eV, masing-masing. Untuk kedua heterostruktur, keadaan energi minimal pada pita konduksi mendekati titik M dan keadaan energi maksimal pada pita valensi berada pada titik K, kedua titik tersebut tidak berada pada momentum kristal yang sama di zona Brillouin. Jadi, celah pita adalah celah pita tidak langsung untuk kedua heterostruktur semikonduktor. E _g heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN menurun 0,63 eV dibandingkan dengan monolayer-blue-P (1,89 eV), sedangkan E _g dari bilayer-blue-P (1,118 eV) menyusut 0,043 eV berbeda dengan heterostruktur bilayer-blue-P/g-GaN. Pembengkokan pita dapat dicapai dari perbedaan antara tingkat Fermi dari P biru dengan sistem g-GaN dan P biru yang berdiri bebas [28]:E _B =A A _P , di mana A adalah fungsi kerja dari sistem yang disusun (blue-P/g-GaN), dan W _P adalah fungsi kerja dari biru-P murni. E _B dari 1.17 eV dan 0.81 eV untuk heterojunction monolayer-blue-P/g-GaN dan heterojunction bilayer-blue-P/g-GaN diperoleh masing-masing, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2c, d. Seperti yang dapat dilihat, jenis penyelarasan pita energi adalah celah terhuyung-huyung (tipe II) pada antarmuka untuk semua heterostruktur monolayer-biru-P/g-GaN dan heterostruktur bilayer-biru-P/g-GaN.

Struktur pita a heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN, dan b heterostruktur bilayer-biru-P/g-GaN, masing-masing; keselarasan pita dan fungsi kerja yang terkait dengan c heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN dan d heterostruktur bilayer-blue-P/g-GaN

Heterostruktur sering dikenai medan listrik eksternal untuk menyesuaikan sifat elektroniknya saat diterapkan ke perangkat nanoelektronik. Untuk mempelajari pengaruh E _eks pada struktur elektronik, struktur pita dihitung dengan E . yang berbeda _eks untuk heterostruktur biru-P/g-GaN. Seperti yang dilaporkan dalam pekerjaan sebelumnya, struktur geometris dari heterostruktur dapat diabaikan, tetapi struktur pita sangat berubah di bawah E yang berbeda. _eks [29]. Gambar 3a menunjukkan evolusi E _g sebagai fungsi dari E _eks dari 1.0 eV/Å hingga 1.0 eV/Å. Arah E _eks dari atas (lapisan g-GaN) ke bawah (lapisan biru-P) diambil sebagai arah maju. Terlihat jelas bahwa heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN dan bilayer-blue-P/g-GaN menunjukkan modulasi celah pita dengan E _eks . Untuk monolayer-blue-P/g-GaN, dalam kasus forward E _eks , E _g meningkat secara linier dengan meningkatnya E _eks 0,4 eV/Å (kisaran peningkatan L). Monolayer-blue-P/g-GaN mendapatkan E maximum maksimumnya _g ketika E _eks =0,5 eV/Å dan menunjukkan sedikit perubahan saat E _eks berada dalam kisaran 0,4 <E _eks <0,6 eV/Å (rentang saturasi), yang meningkatkan offset pita sehingga mendorong pemisahan pasangan lubang elektron. Pembesaran awal di E _g dikaitkan dengan penyeimbang E _eks sampai batas tertentu oleh medan listrik bawaan (E _int ). E _g datang ke kisaran penurunan linier dengan peningkatan E _eks> 0,6 eV/Å (kisaran penurunan L). Dengan demikian, heterostruktur menunjukkan perilaku logam ketika dikenai medan listrik yang lebih kuat. Ini berasal dari kerusakan dielektrik serta tunneling muatan. Sebaliknya, E _g menurun secara linier dengan meningkatnya E _eks (Rentang penurunan L) di bawah E reverse terbalik _eks , disebabkan oleh pergeseran tepi pita minimum pita konduksi (CBM) ke arah pita valensi maksimum (VBM). Namun, ketika E _eks =0,7 eV/Å, celah pita mulai menurun tajam, yang mungkin disebabkan oleh kerusakan. Ketika E _eks <0.8 eV/Å, heterojunction blue-P/g-GaN mengalami transisi dari semikonduktor ke logam (rentang logam). Hasil ini mengungkapkan bahwa keduanya E _g dan transisi semikonduktor ke logam dari heterostruktur biru-P/g-GaN bergantung pada gerbang elektrostatik, yang dapat digunakan pada perangkat elektronik dan optoelektronik berkinerja tinggi. Selain itu, efek dari E _eks di E _g antara bilayer heterostruktur blue-P dan g-GaN sama dengan lapisan tunggal tetapi dengan medan elektronik yang lebih kecil untuk transisi dari semikonduktor ke logam.

a E _g vs E _eks heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN dan bilayer-blue-P/g-GaN. b –e Struktur pita heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN dengan E _eks sebesar 0,3 eV/Å, 0,5 eV/, 0,3 eV/Å, dan 0,7 eV/. E _B diatur ke 0, dan ditunjukkan oleh garis putus-putus merah

Untuk mengeksplorasi pengaruh medan listrik pada struktur pita, hubungan antara struktur pita energi dan medan listrik eksternal dihitung. Struktur pita heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN dengan E _eks dari 0,3 eV/Å, 0,5 eV/Å, 0,3 eV/Å, dan 0,7 eV/Å ditunjukkan pada Gambar 3b–e. Pada Gambar 3b-c, di bawah 0,3 eV/Å dan 0,5 eV/Å dari E _eks , E _g meningkat menjadi 1,651 eV dan 1,757 eV. Hal ini menunjukkan level kuasi-Fermi dari monolayer g-GaN bergeser ke bawah, dan level kuasi-Fermi dari monolayer biru-P terangkat ke atas. Namun, pada Gambar. 3d-e, untuk 0.3 eV/Å dan 0.7 eV/Å dari E _eks , E _g turun menjadi 0,888 eV dan 0,49 eV. Tingkat kuasi-Fermi g-GaN bergerak ke atas, dan tingkat kuasi-Fermi biru-P bergerak ke bawah. Hasilnya menunjukkan bahwa celah pita bervariasi secara linier dengan penerapan vertikal E _eks , menunjukkan efek Stark raksasa [30]. Setelah menerapkan E vertical vertikal _eks , keadaan subband valensi dan valensi konduksi akan mengalami pencampuran, yang mengarah ke pemisahan level elektronik yang diinduksi medan. Perbedaan potensial elektrostatik yang diinduksi oleh medan eksternal sangat mengubah struktur elektronik di dekat tingkat Fermi [31].

Gambar 4a–d menunjukkan isosurface akumulasi muatan (dengan warna oranye) dan penipisan (hijau muda), yang menunjukkan perubahan kerapatan muatan dari heterojungsi biru-P/g-GaN dengan E _eks nilai 0,3 eV/Å, 0,5 eV/Å, 0,3 eV/Å, dan 0,7 eV/Å. Setelah menerapkan E . ke depan _eks , seperti ditunjukkan pada Gambar. 4a-b, muatan positif (lubang) cenderung berpindah dari lapisan biru-P ke lapisan g-GaN, dan muatan negatif (elektron) berpindah dari g-GaN ke lapisan biru-P. Pada saat yang sama secara bersamaan, orang dapat melihat bahwa jumlah transfer muatan lebih dari 0,3 eV/Å ketika medan listrik 0,5 eV/. Pada dasarnya, medan listrik eksternal positif mengarahkan muatan sepanjang arah medan tegangan, membatasi muatan ke bidang atom, tetapi meninggalkan muatan di bidang ini, sehingga memfasilitasi transfer muatan dari biru-P ke g-GaN. Sebaliknya, E . negatif _eks menginduksi elektron untuk menumpuk/mengosongkan di sisi yang berlawanan, seperti yang divisualisasikan pada Gambar. 4c-d. Terutama medan listrik eksternal negatif memposisikan muatan kembali ke medan tegangan dan dengan demikian mentransfer muatan dari g-GaN ke biru-P. Dengan demikian, tingkat kuasi-Fermi dari g-GaN monolayer dan E _VBM naik, sedangkan level kuasi-Fermi dari monolayer biru-P dan E _CBM menurun, menghasilkan pengurangan linier pada celah pita. Secara bersamaan, elektron ditransfer dari biru-P ke g-GaN dengan kebalikan E _eks . Ditemukan bahwa jumlah muatan yang ditransfer meningkat dengan meningkatnya intensitas medan listrik.

a –d Isosurface akumulasi muatan dan penipisan heterostruktur monolayer-blueP/g-GaN di bawah E _eks masing-masing sebesar 0,3 eV/Å, 0,5 eV/Å, 0,3 eV/Å, dan 0,7 eV/Å. Isosurfaces oranye dan hijau muda masing-masing mewakili akumulasi muatan positif dan penipisan muatan. e Densitas elektron rata-rata planar (z ) pada medan listrik yang berbeda untuk monolayer-blue-P/g-GaN

Untuk memperjelas bahwa bagaimana E _eks memodulasi properti elektronik, perbedaan kerapatan muatan terintegrasi dari heterostruktur monolayer-biru-P/g-GaN sebagai fungsi dari jarak tegak lurus dihitung, ditampilkan pada Gambar. 4e. Nilai positif pada Gambar 4e menunjukkan akumulasi muatan, dan nilai negatif menunjukkan penipisan muatan. Untuk E _eks =0, perbedaan rapat muatan heterostruktur diperoleh dengan =_{heterostruktur g-GaN blue-P} . Perubahan perbedaan kerapatan muatan rata-rata bidang pada antarmuka menunjukkan bahwa elektron dipindahkan dari lapisan g-GaN ke lapisan biru-P melintasi antarmuka, sedangkan lubang tetap berada di sisi g-GaN. Muatan diferensial rata-rata permukaan dengan medan listrik dihitung untuk 0,3 eV/Å dan 0,3 eV/Å. E _eks dapat memberikan pengaruh pada mentransfer muatan dalam heterostruktur. Hal ini dapat digambarkan sebagai [29]

di mana \( \int {\rho}_{E_{\mathrm{ext}}}\left(x,y,z\right) dxdy\ \mathrm{and}\int {\rho}_{E_0}\left (x,y,z\kanan) dxdy \) adalah rapat muatan di (x , y , z ) menunjuk pada supersel dari heterostruktur monolayer-BP/g-GaN dengan dan tanpa E _eks , masing-masing. Arah transfer muatan yang diinduksi oleh negatif (garis biru) E _eks berlawanan dengan yang positif (garis merah) E _eks . Kepadatan muatan terintegrasi secara kuantitatif menggambarkan bahwa jumlah muatan yang ditransfer meningkat dengan kekuatan E _eks . Nilai transfer biaya untuk heterostruktur blue-P/g-GaN dengan 0,3 eV/Å dari E _eks lebih besar dari 0 eV/Å dan 0.3 eV/Å, karena medan listrik eksternal positif melokalisasi muatan di sepanjang arah medan yang diterapkan, membatasi muatan ke bidang g-GaN.

Untuk membedakan kontribusi blue-P dan g-GaN dalam struktur pita, densitas keadaan yang diproyeksikan dari heterostruktur dihitung dan ditunjukkan pada Gambar 5a. Dapat dilihat bahwa kontribusi VBM terutama berasal dari g-GaN, dan kontribusi entrainment terutama dari blue-P. Gambar 5b menampilkan isosurface akumulasi muatan dan penipisan bidang eksternal monolayer-blue-P/g-GaN dan bilayer-blue-P/g-GaN di bawah 0,5 eV/Å dan 0,7 eV/Å. Karena kerusakan dielektrik dari bilayer-blue-P/g-GaN pada medan eksternal 0,7 eV/Å, arus yang terkait dengan transfer muatan akan jenuh di bawah peningkatan medan eksternal, yang sesuai dengan yang di Gambar 3a.

a TDOS dari heterostruktur bilayer-blue-P/g-GaN. PDOS dari P, Ga, dan N dalam heterostruktur. b Isosurface akumulasi muatan dan penipisan heterostruktur monolayer-blue-P/g-GaN di bawah E _eks masing-masing sebesar 0,3 eV/Å, 0,5 eV/Å, 0,3 eV/Å, dan 0,7 eV/Å