Efek Medan Ferroelektrik yang Diinduksi Efek Sakelar Resistif Asimetris di BaTiO3/Nb:SrTiO3 Epitaxial Heterojunctions

Hasil dan Diskusi

Gambar 1a–d menunjukkan kurva tegangan arus dari sistem Au/BTO/NSTO/In yang diukur pada bias kecil antara 0,5 dan 0,5 V setelah menerapkan pulsa dengan amplitudo dan lebar yang berbeda, di mana Gambar 1a, b diukur setelah pulsa dengan lebar 100 md dengan berbagai amplitudo, sedangkan Gbr. 1c, d diukur setelah pulsa dalam amplitudo + 8 dan 8 V dengan berbagai lebar, masing-masing. Gambar 1e–h menunjukkan resistansi sambungan yang direkam pada 0.3 V setelah penerapan pulsa tegangan dengan amplitudo dan lebar yang berbeda mulai dari status resistansi tinggi (HRS) (Gbr. 1e, g) atau status resistansi rendah (LRS) ( Gbr. 1f, h), di mana lebar pulsa pada panel e dan f adalah 100 md dan kurva yang berbeda pada panel e dan f sesuai dengan pengukuran berurutan yang berbeda, dengan tegangan maksimum positif atau negatif yang bervariasi. Sisipan Gbr. 1a menunjukkan gambar skema struktur perangkat. Peralihan resistif di Au/BTO/NSTO ditunjukkan oleh kurva tegangan arus pada bias kecil dan loop resistansi sebagai fungsi dari amplitudo pulsa penulisan, setelah pulsa 100 ms yang relatif panjang pertama kali diterapkan dengan amplitudo yang bervariasi dari − 8 hingga 8 V, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1a, b, e, f. Jelas, pulsa positif dapat mengatur perangkat ke status resistansi rendah, sedangkan pulsa negatif mengalihkan perangkat kembali ke status resistansi tinggi. Menariknya, kedua peralihan antara status ON dan OFF dilakukan secara bertahap, yang berguna untuk perangkat switching resistansi multistatus tidak peduli itu dimulai dari HRS atau LRS. Transisi bertahap antara HRS dan LRS ini juga diamati di BTO/La_0,67 Sr_0,33 MnO₃ persimpangan terowongan feroelektrik [2]. Siklus histeresis antara rendah (3 × 10 ⁴ ) dan tinggi- (3 × 10 ⁶ ) status resistansi diamati, dengan rasio OFF/ON yang besar sebesar 100 saat tegangan tulis disapu antara + 8 dan 8 V (Gbr. 1e, f, kurva hitam). Loop minor pada Gambar 1e, f menunjukkan bahwa status resistansi akhir dapat disetel secara halus antara HRS dan LRS bergantung pada protokol siklus. Demikian pula, pulsa penulisan dengan amplitudo yang bervariasi dari 8 hingga 8 V dan lebar dari 10 ns hingga 1 dtk diterapkan ke perangkat, dan kurva IV dan resistansi sambungan selanjutnya dicatat sebagai fungsi dari lebar pulsa penulisan, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1c, d, g, h. Jelas, peralihan antara HRS dan LRS hanya terjadi ketika durasi pulsa tegangan positif (negatif) cukup lama dan amplitudonya cukup besar. Untuk kedua proses SET dan RESET, durasi pulsa semakin kecil dengan meningkatnya amplitudo tegangan pulsa absolut. Secara khusus, waktu peralihan dari HRS ke LRS sangat cepat, di mana pulsa 10 ns di atas 4 V cukup untuk menjenuhkan resistansi sambungan, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1g. Sebaliknya, peralihan penuh ke HRS hanya dilakukan dengan pulsa RESET yang relatif lama pada skala waktu milidetik, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1h. Untuk aplikasi perangkat memristif, Gambar 1e–h juga menunjukkan bahwa operasi bertingkat dapat dicapai dengan memprogram amplitudo atau durasi tegangan pulsa.

Kurva tegangan arus sistem Au/BTO/NSTO/In pada bias kecil antara 0,5 dan 0,5 V setelah menerapkan pulsa dengan lebar 100 md dengan berbagai amplitudo (a , b ). Kurva tegangan arus dari sistem Au/BTO/NSTO/In pada bias kecil setelah menerapkan pulsa dengan amplitudo + 8 V (c ) dan 8 V (d ) dengan berbagai lebar pulsa. Resistansi sambungan sistem Au/BTO/NSTO/In dicatat pada 0.3 V setelah penerapan pulsa tegangan dengan berbagai amplitudo dan lebar mulai dari HRS (e , g ) atau LRS (f , h ), di mana lebar pulsa dalam e dan f adalah 100 md dan kurva yang berbeda di e dan f sesuai dengan pengukuran berurutan yang berbeda, dengan tegangan maksimum positif atau negatif yang bervariasi. Sisipan a menunjukkan gambar skema struktur perangkat

Gambar topografi pada Gambar 2a menunjukkan bahwa permukaan film BTO secara atom rata, yang mencegah korsleting antara elektroda atas dan bawah [11]. Mikroskopi gaya piezoresponse (PFM) out-of-plane histeresis loop ditunjukkan pada Gambar. 2b menunjukkan sifat feroelektrik film BTO. Tegangan koersif lokal sekitar + 3.1 dan 3.1 V, ditunjukkan oleh minimum loop amplitudo, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2b. Gambar 2c–f menunjukkan gambar fase luar bidang PFM, amplitudo luar bidang PFM, arus, dan SKPM domain feroelektrik yang ditulis pada permukaan BTO yang direkam pada area yang sama pada Gambar. 2a setelah menulis area 2 × 2 μm ² dengan + 8 V lalu pusatnya 1,25 × 1,25 μm ² persegi dengan 8 V menggunakan ujung konduktif yang bias. Arus yang lebih kecil (lebih besar) diamati pada domain pusat (luar) dengan polarisasi feroelektrik yang menjauhi (ke) substrat semikonduktor ketika BTO dipol oleh − 8 V (+ 8 V). Ini telah digunakan sebagai bukti penting untuk menunjukkan efek switching resistif yang bergantung pada polarisasi dalam heterojungsi feroelektrik [4]. Selanjutnya dapat dilihat bahwa konduksi pada HRS dan LRS cukup seragam, sehingga tidak terbentuk filamen konduktif. Menurut prinsip SKPM, ini mengukur distribusi dua dimensi perbedaan potensial kontak antara ujung dan sampel dengan resolusi dalam kisaran nanometer. Perbedaan potensial kontak dapat diubah menjadi fungsi kerja sampel jika pengukuran dilakukan di bawah keadaan termoekuilibrium, dan ini adalah potensial listrik ketika bias diterapkan pada sampel. Dengan demikian, bias ujung positif (negatif) akan menarik ion negatif (positif) dan/atau muatan polarisasi ke permukaan, membuat potensial permukaan lebih rendah (lebih tinggi) [12]. Prediksi ini konsisten dengan pengamatan kami pada Gambar. 2f, mengkonfirmasikan variasi muatan polarisasi sebagai efek utama. Dengan demikian, peralihan resistansi dalam heterojungsi BTO/NSTO dapat dipahami dengan pembalikan polarisasi feroelektrik, yang juga telah dibahas dalam laporan kami sebelumnya [13]. Namun, kecepatan operasi untuk SET dan RESET harus dalam urutan yang sama yaitu 10 ns untuk pembalikan polarisasi feroelektrik murni [2], yang berlawanan dengan pengamatan kami tentang perbedaan empat urutan antara kecepatan SET dan RESET, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1 gram, jam. Kemudian muncul pertanyaan bagaimana memahami perbedaan kecepatan operasi SET dan RESET?

a Morfologi permukaan film BTO pada substrat NSTO. b Loop histeresis luar bidang PFM lokal:biru, sinyal fase; hitam, sinyal amplitudo. c Fase di luar bidang PFM, d Amplitudo luar bidang PFM, e saat ini, dan f Gambar SKPM direkam pada area yang sama (a ) setelah menulis luas 2 × 2 μm ² dengan 8 V lalu bagian tengah 1,25 × 1,25 μm ² persegi dengan + 8 V menggunakan ujung konduktif yang bias. Bilah skala adalah 500 nm untuk gambar a dan c –f . Label di c –e masing-masing sesuai dengan nilai arus out-of-plane, fase PFM, dan amplitudo PFM

Asimetri nyata dalam waktu peralihan juga telah diamati pada Al/W:AlO_x /WO_y /W [14], La_2/3 Sr_1/3 MnO₃ /Pb(Zr_0.2 Ti_0,8 )O₃ /La_2/3 Sr_1/3 MnO₃ [15], dan Pt/LaAlO₃ /SrTiO₃ [16] perangkat. Wu dkk. mengusulkan reaksi redoks asimetris di W:AlO_x /WO_y perangkat bilayer dan menghubungkan perbedaan waktu switching dengan energi bebas Gibbs yang berbeda di AlO_x dan WO_y lapisan [14]. Namun, pada heterojungsi BTO/NSTO saat ini, tegangan hanya dapat diterapkan pada film BTO karena NSTO adalah semikonduktor yang didoping berat. Dengan demikian, reaksi redoks asimetris dapat dikesampingkan dalam karya ini. Qin dkk. dan Wu dkk. mengaitkan asimetri dalam waktu peralihan ke medan listrik internal berbeda yang mendorong migrasi kekosongan oksigen melintasi LSMO/Pb(Zr_0.2 Ti_0,8 )O₃ dan LaAlO₃ /SrTiO₃ antarmuka [15, 16]. Menurut model kekosongan oksigen di seluruh antarmuka, kekosongan oksigen akan bermigrasi dari BTO ke NSTO di bawah bias positif, dan resistensi di BTO akan meningkat karena penurunan konsentrasi kekosongan oksigen di BTO, sedangkan resistensi di NSTO tidak akan berubah banyak karena sudah memiliki konsentrasi donor Nb yang tinggi; dengan demikian, resistansi seluruh sistem akan meningkat di bawah bias positif, yang berlawanan dengan pengamatan kami pada Gambar 1. Selanjutnya, proses ionik dianggap jauh lebih lambat daripada proses elektron, sehingga proses ion murni tidak dapat menjelaskan proses SET cepat 10 ns, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2g. Oleh karena itu, sulit untuk memahami kecepatan switching resistif asimetris dengan hanya mempertimbangkan proses fisik pembalikan polarisasi atau proses kimia dari kekosongan oksigen yang melayang. Sebenarnya, kecepatan switching asimetris juga telah diamati di persimpangan Au/NSTO [17] dan ZnO/NSTO Schottky [18]. Penghalang Schottky asimetris juga dapat menyebabkan kecepatan switching resistif asimetris. Namun, berdasarkan hasil PFM dan SKPM, pensaklaran resistif pada heterojungsi BTO/NSTO dalam penelitian ini diamati disebabkan oleh efek medan feroelektrik. Oleh karena itu, kami mengusulkan model pembalikan polarisasi feroelektrik yang digabungkan dengan migrasi kekosongan oksigen melintasi antarmuka BTO/NSTO untuk memahami perilaku asimetris ini.

Gambar 3 menunjukkan gambar skema (Gbr. 3a, b) dan profil energi potensial yang sesuai (Gbr. 3c, d) dari struktur Au/BTO/NSTO untuk status resistansi rendah dan tinggi. Di BTO, panah merah menunjukkan arah polarisasi dan simbol "plus" dan "minus" masing-masing mewakili muatan terikat feroelektrik positif dan negatif. Simbol "dilingkari plus" mewakili lowongan oksigen terionisasi. Panah biru menunjukkan arah kekosongan oksigen yang melayang melintasi antarmuka BTO/NSTO. Untuk penyederhanaan, kami berasumsi bahwa muatan terikat feroelektrik pada antarmuka Au/BTO dapat disaring dengan sempurna. Oleh karena itu, ketinggian penghalang pada antarmuka Au/BTO adalah tetap dan tidak berubah dengan pembalikan polarisasi. Ketinggian penghalang pada antarmuka BTO/NSTO akan menjadi lebih kecil (lebih besar) dengan polarisasi mengarah ke antarmuka elektroda bawah (atas), yang mengarah ke keadaan resistansi rendah (tinggi) di bawah bias positif (negatif). Untuk antarmuka elektroda atas Au / BTO, muatan terikat feroelektrik positif dan negatif dapat disaring dengan sempurna oleh elektron dan lubang, masing-masing, di bawah bias positif dan negatif. Dengan demikian, kecepatan penyaringan selalu bisa secepat ratusan picoseconds [19]; kecepatan SET dan RESET harus pada skala waktu yang sama, sehingga antarmuka elektroda atas Au/BTO tidak dapat menjelaskan kecepatan switching resistif asimetris. Namun, untuk antarmuka elektroda bawah BTO/NSTO, muatan terikat positif dan feroelektrik dapat disaring oleh kekosongan elektron dan oksigen, masing-masing, di bawah bias positif dan negatif. Sebenarnya, kekosongan oksigen dapat bermigrasi melintasi antarmuka BTO/NSTO, dari BTO ke NSTO (dari NSTO ke BTO) untuk titik polarisasi menuju (menjauh dari) NSTO di bawah bias positif (negatif) yang diterapkan pada elektroda atas. Ketika polarisasi feroelektrik diarahkan dari elektroda atas ke bawah, elektron diperlukan untuk menyaring muatan terikat feroelektrik positif pada antarmuka elektroda bawah; dengan demikian, hanya kecepatan gerak elektron yang akan mempengaruhi kecepatan SET dalam proses switching resistif. Ketika polarisasi feroelektrik diarahkan dari elektroda bawah ke atas, kekosongan oksigen diperlukan untuk menyaring muatan terikat feroelektrik negatif pada antarmuka elektroda bawah; dengan demikian, kecepatan pergerakan kekosongan oksigen akan membatasi kecepatan RESET dalam proses switching resistif. Karena migrasi kekosongan oksigen membutuhkan waktu lebih lama daripada elektron, kecepatan SET yang dibatasi oleh elektron akan jauh lebih cepat daripada kecepatan RESET yang dibatasi oleh kekosongan oksigen, yang konsisten dengan pengamatan kami. Selanjutnya, transisi antara penyaringan elektronik dan penyaringan kekosongan oksigen juga telah diamati di BiFeO₃ /La_0,7 Sr_0,3 MnO₃ antarmuka [20], yang selanjutnya menegaskan mekanisme yang diusulkan untuk switching resistif asimetris dalam karya ini.

Gambar skema (a , b ) dan profil energi potensial yang sesuai (c , d ) dari struktur Au/BTO/NSTO untuk status resistansi rendah dan tinggi. Di BTO, panah merah menunjukkan arah polarisasi, dan simbol "plus" dan "minus" masing-masing mewakili muatan terikat feroelektrik positif dan negatif. Simbol "dilingkari plus" mewakili lowongan oksigen terionisasi. Panah biru menunjukkan arah kekosongan oksigen yang melayang melintasi antarmuka BTO/NSTO