Dampak Heterostruktur Bilayer CeO₂−x/ZnO dan Polaritas Electroforming pada Kinerja Pengalihan Resistif Memori Non-Volabel

Abstrak

Kami memproduksi sel memori elektroda atas Ti / bawah Pt yang menyeluruhkan heterostruktur bilayer CeO₂−x/ZnO dan ZnO/CeO₂−x melalui sputtering RF-magnetron suhu ruangan. Kedua lapisan adalah semikonductor tipe n, namun karakteristik pengalihan resistif (RS) perangkat sangat bergantung pada urutan heterostruktur dan polaritas yang digunakan selama electroforming. Polaritas electroforming mempengaruhi metrik kunci seperti tegangan electroforming yang diperlukan, daya tahan siklus-ke-siklus (~10² siklus), dan rasio resistensi ON/OFF. Perangkat dengan tumpukan CeO₂−x/ZnO menunjukkan perilaku RS yang kokoh, yang diatribusikan pada pembentukan barrier Schottky pada kedua antarmuka atas dan bawah. Dalam keadaan resistensi tinggi (HRS), emisi Schottky mendominasi transportasi muatan dalam regime medan tinggi. Studi bergantung pada suhu dari keadaan resistensi rendah (LRS) dan HRS mengonfirmasi bahwa switching berasal dari pembentukan dan pecahan filamen konduktif yang terdiri dari rongga oksigen.

Latar Belakang

Memori flash konvensional mendekati batas fisiknya, yang mendorong pencarian memori non-volabel generasi mendatang. Memori acak resistif (RRAM) adalah calon terkemuka karena skalabilitas yang tinggi, retensi data yang lama, switching sub-nanodeetik, konsumsi daya rendah, dan arsitektur logam-oksida-logam (MOM) yang sederhana.

Sel RRAM menunjukkan switching resistif bipolar (BRS) atau switching unipolar (URS), bergantian antara keadaan resistensi rendah (LRS) dan keadaan resistensi tinggi (HRS) di bawah sweeping tegangan. Keandalan transisi ini bergantung pada tegangan SET/RESET yang seragam dan tingkat arus, yang diatur oleh properti dielektrik, fungsi kerja elektroda, dan proses pembuatan. Mekanisme switching secara luas diklasifikasikan sebagai terbatas bulk (dikondisikan oleh permitivitas dielektrik) atau terbatas antarmuka (korelasi elektron di antarmuka logam-dielektrik).

Srium (CeO₂) menarik untuk aplikasi RS karena konstanta dielektrik yang besar (~26), energi bebas Gibbs yang rendah (−1024 kJ mol⁻¹), status oksidasi ganda (Ce⁴⁺ ↔ Ce³⁺), dan konsentrasi rongga oksigen yang tinggi dalam CeO₂−x non-stoikiometrik. Zink oksida (ZnO) adalah semikonductor jarak energi lebar, optik transparan dengan resistensi tinggi (10⁵ Ω cm) dan kimia defek yang kaya, menjadikannya pilihan populer untuk dielektrik RRAM.

Struktur bilayer, seperti CeO₂−x/ZnO atau ZnO/CeO₂−x, telah menunjukkan dapat mengurangi tegangan electroforming dan SET/RESET, meningkatkan keseragaman switching, dan meningkatkan daya tahan. Namun, studi sistematis yang memeriksa bagaimana urutan heterostruktur dan polaritas electroforming mempengaruhi perilaku RS masih jarang.

Dalam studi ini, kami menyajikan analisis komparatif dari perangkat Ti/CeO₂−x/ZnO/Pt dan Ti/ZnO/CeO₂−x/Pt, menyoroti bagaimana arsitektur perangkat dan polaritas electroforming menentukan kinerja RS, daya tahan, dan retensi.

Metode

Dua tumpukan perangkat dibuat: Ti/CeO₂−x/ZnO/Pt dan Ti/ZnO/CeO₂−x/Pt. Untuk tumpukan pertama, film ZnO 10 nm di-sputter pada substrat komersial Pt/Ti/SiO₂/Si pada suhu ruangan (daya RF 75 W, ~10 mTorr Ar/O₂ 6:18, 24 sccm). Lapisan CeO₂−x 5 nm kemudian di-setor di atas ZnO dalam kondisi yang sama. Elektroda atas bulat Pt/Ti berdiameter 150 µm diatur dengan sputtering DC menggunakan shadow mask. Tumpukan kedua dibuat secara identik, dengan urutan lapisan yang dibalik. Semua perangkat dikarakterisasi menggunakan analyzer parameter Agilent B1500A, dan citra HRTEM potongan lintang dilakukan pada mikroskop JEM-2001F.

Hasil dan Pembahasan

Arsitektur Perangkat dan Electroforming
Gambar 1 mengilustrasikan skematik kedua perangkat heterostruktur. Pengukuran arus-tegangan (I-V) menunjukkan perilaku RS bipolar klasik. Dalam Ti/CeO₂−x/ZnO/Pt, sweeping +2 V menginduksikan lompatan arus tiba-tiba pada 0,6 V, yang mengindikasikan pembentukan filamen dan keadaan ON yang bertahan setelah tegangan dihapus. Sweeping negatif berikutnya memulihkan HRS, dan sweeping positif kembali mengembalikan perangkat ke LRS.

Ketika tegangan electroforming negatif diterapkan, perangkat membutuhkan magnitudo yang lebih tinggi (−5,6 V) untuk membentuk jalur konduktif dan gagal beralih kembali ke HRS, yang mengindikasikan pembentukan filamen yang tidak dapat dibalik. Oleh karena itu, perangkat Ti/CeO₂−x/ZnO/Pt harus di-electroforming positif untuk operasi memori non-volabel yang dapat diandalkan.

Sebaliknya, perangkat Ti/ZnO/CeO₂−x/Pt dapat di-electroforming pada kedua polaritas. Electroforming positif (0 → +4 V) menghasilkan filamen pada +3 V; siklus SET/RESET berikutnya terjadi pada ±2 V. Electroforming negatif (0 → −3,5 V) sama-sama menghasilkan switching yang dapat diandalkan, dengan SET pada −2,5 V dan RESET pada +1,5 V. Arus kepatuhan 1 mA digunakan selama electroforming dan SET untuk mencegah breakdown permanen.

Keseragaman Switching
Plot probabilitas kumulatif tegangan SET dan RESET (Gambar 3) menunjukkan distribusi yang lebih sempit untuk Ti/CeO₂−x/ZnO/Pt dibandingkan Ti/ZnO/CeO₂−x/Pt, yang mengindikasikan keseragaman tegangan yang superior. Tegangan electroforming rata-rata signifikan lebih rendah untuk tumpukan CeO₂−x/ZnO, sementara tegangan SET/RESET berbeda hanya sedikit. Perilaku ini sejalan dengan selisih energi bebas Gibbs yang lebih rendah antara ZnO dan CeO₂−x, memfasilitasi migrasi rongga oksigen dan mengurangi tegangan operasi.

Daya Tahan
Uji daya tahan pada 0,2 V menunjukkan bahwa perangkat Ti/CeO₂−x/ZnO/Pt yang di-electroforming positif mempertahankan jendela memori sekitar 10 selama 10² siklus, berkat pembentukan barrier Schottky pada antarmuka Ti/CeO₂−x. Perangkat Ti/ZnO/CeO₂−x/Pt yang di-electroforming negatif menunjukkan daya tahan yang superior (~10² siklus) dibandingkan dengan kontrapart positifnya, yang menderita dari perbedaan ON/OFF yang buruk karena tidak ada barrier Schottky pada antarmuka Ti/ZnO.

Retensi
Kedua heterostruktur mempertahankan resistensi HRS dan LRS yang stabil untuk setidaknya 10⁴ s pada suhu ruangan di bawah pulsa baca 0,2 V, yang mengindikasikan retensi data yang kokoh tanpa daya.

Mekanisme Konduksi
Kurva I-V medan tinggi cocok dengan model emisi Schottky (linieritas ln I vs. √V) untuk kedua tumpukan, mengonfirmasi transportasi yang terbatas antarmuka. Pengukuran bergantung pada suhu (200–300 K) menunjukkan perilaku metalik dalam LRS (resistensi meningkat dengan T) dan perilaku semikonduktor dalam HRS (resistensi menurun dengan T). Energi aktivasi (~0,092 eV) yang diekstrak dari plot Arrhenius cocok dengan energi ionisasi rongga oksigen, memperkuat model switching filamen rongga.

Penyejajaran Pita dan Dinamika Switching
Diagram pita energi (Gambar 7) mengungkapkan selisih 1,02 eV antara fungsi kerja ZnO (4,35 eV) dan CeO₂ (3,33 eV), yang mendorig transfer elektron dari CeO₂ ke ZnO. Dalam Ti/CeO₂−x/ZnO/Pt, bias positif menarik ion oksigen ke antarmuka CeO₂−x/Pt, membentuk filamen yang pecah di bawah bias negatif. Dalam Ti/ZnO/CeO₂−x/Pt, tidak ada barrier Schottky pada antarmuka Ti/ZnO mengarah pada daya tahan yang buruk di bawah bias positif, sedangkan bias negatif memulihkan switching yang dapat diandalkan.

Secara keseluruhan, urutan heterostruktur dan polaritas electroforming secara kritis mempengaruhi kinerja RS, dengan tumpukan CeO₂−x/ZnO menawarkan tegangan electroforming yang lebih rendah dan daya tahan yang lebih baik saat di-electroforming positif, dan tumpukan ZnO/CeO₂−x berfungsi paling baik saat di-electroforming negatif.

Kesimpulan

Kami telah menunjukkan bahwa heterostruktur bilayer CeO₂−x/ZnO dan ZnO/CeO₂−x, bersama dengan tanda polaritas electroforming, secara signifikan mempengaruhi karakteristik pengalihan resistif. Perangkat Ti/CeO₂−x/ZnO/Pt mendapat manfaat dari lapisan antarmuka TiO di bawah bias positif, sementara perangkat Ti/ZnO/CeO₂−x/Pt bergantung pada CeO₂−x sebagai reseservoir oksigen di bawah bias negatif. Kedua konfigurasi menunjukkan konduksi yang terbatas oleh emisi Schottky dalam HRS dan mekanisme switching filamen rongga, menawarkan jalur yang menjanjikan menuju sel RRAM daya tahan tinggi dan tegangan rendah.

Singkatan

BRS

Switching resistif bipolar

DC

Arus langsung

HRS

Keadaan resistensi tinggi

HRTEM

Mikroskopi transmisi elektron resolusi tinggi

LRS

Keadaan resistensi rendah

MOM

Logam-oksida-logam

RRAM

Memori acak resistif

RS

Pengalihan resistif

TE

Elektroda atas

URS

Switching resistif unipolar