Sifat Polarisasi Spektrum Refleksi Lapisan Tunggal MoS2 dan ReS2 pada Substrat SiO2/Si dan Kuarsa
Abstrak
MoS2 dan ReS2 adalah chalcogenides logam transisi khas dengan banyak sifat listrik dan optik yang sangat baik. Karena simetri kisi yang berbeda, ReS2 menawarkan satu dimensi lebih dari MoS2 untuk menyesuaikan sifat fisiknya. Dalam makalah ini, kami mempelajari spektrum refleksi terpolarisasi di lapisan tunggal MoS2 dan ReS2 . Perbedaan eksplisit mengidentifikasi properti bergantung sudut yang kuat dalam ReS lapisan tunggal2 berbeda dari single-layer MoS2 . Hasil sampel pada kedua SiO2 Substrat /Si dan substrat kuarsa menunjukkan ReS satu lapis2 adalah anisotropik dalam bidang dan periode perubahan intensitas pantulan diperkirakan dengan sudut polarisasi.
Pengantar
Kemajuan pesat penelitian graphene telah merangsang minat pada beberapa jenis bahan berlapis dua dimensi lainnya. Baru-baru ini, dichalcogenides logam transisi (TMDs) telah menarik perhatian sejak pengamatan sifat elektronik dan optik yang luar biasa [1,2,3]. Kristal TMD ini dapat ditumbuhkan atau dikelupas secara mekanis hingga ketebalan monolayer, mirip dengan pengelupasan graphene. Namun, berbeda dengan graphene, TMD monolayer terdiri dari lebih dari satu elemen, yang membuat sifat fisiknya lebih kompleks daripada graphene. Di antara TMD, MoS2 adalah yang paling banyak dipelajari, di mana satu bidang Mo diapit di antara dua bidang S biasanya dengan struktur 2H [4]. Berbeda dengan struktur heksagonal simetri tinggi seperti MoS2 , jenis TMD lain seperti ReS2 menarik banyak minat, yang menunjukkan struktur 1T' yang terdistorsi [5]. Atom S atas dan bawah mengapit lapisan tengah atom Re dengan struktur heksagonal yang memiliki lilitan Peierls tambahan [5]. Ini karena atom renium memiliki satu elektron valensi ekstra, yang mengarah pada pembentukan ikatan Re–Re tambahan di ReS2 (diagram struktur atom dari lapisan tunggal MoS2 dan ReS2 ditunjukkan dalam File tambahan 1:Gambar S1.) Kesimetrisan yang berkurang di ReS2 menginduksi anisotropi dalam bidang yang signifikan dan oleh karena itu menambahkan derajat kebebasan tambahan, yang membuat ReS2 bahan yang menarik untuk pembuatan FET dan fotodetektor sensitif polarisasi [5, 6]. Dalam makalah ini, kami menyelidiki sifat polarisasi lapisan tunggal (disingkat sebagai notasi SL) MoS2 dan ReS2 serpihan dengan pengukuran spektrum refleksi bergantung sudut pada SiO2 /Si dan substrat kuarsa. Hasil kami akan menjelaskan efek baru pada bahan berlapis anisotropik yang kuat dan dapat digunakan secara empiris untuk mengidentifikasi orientasi kristal.
Bahan dan Metode
MoS2 dan ReS2 serpihan dengan jumlah lapisan yang berbeda dalam makalah ini dieksfoliasi dari MoS massal2 dan ReS2 kristal dengan metode pembelahan mikromekanis dan disiapkan pada substrat. Interaksi antara sampel dan substrat berbeda dan pengaruh substrat pada hasil eksperimen harus dipertimbangkan. Jadi, kami memilih dua jenis substrat:satu adalah substrat Si {100} yang dilapisi dengan 89 nm SiO2 dan yang lainnya adalah kristal kuarsa dengan ketebalan 1 mm, untuk mendukung MoS2 dan ReS2 serpihan (gambar mikroskopis optik SL MoS2 dan SL ReS2 serpih didukung di SiO2 Substrat /Si dan didukung pada substrat kuarsa ditunjukkan dalam File tambahan 1:Gambar S2.) Dichalcogenides SL memiliki ketebalan antara 0,6 dan 0,7 nm yang sangat sensitif terhadap akurasi pengukuran instrumen pengukuran. Kami menggunakan spektroskopi Raman frekuensi ultra-rendah [7, 8] (spektra Raman frekuensi ultra-rendah dari SL MoS2 dan SL ReS2 serpih didukung di SiO2 Substrat /Si dan didukung pada substrat kuarsa ditunjukkan dalam File tambahan 1:Gambar S3.) dan spektroskopi photoluminescence (PL) [8, 9] (spektra PL dari SL MoS2 dan SL ReS2 serpih didukung di SiO2 /Si substrat dan didukung pada substrat kuarsa ditampilkan di File tambahan 1:Gambar S4.) untuk menentukan SL MoS2 secara akurat dan ReS2 serpihan.
Pengukuran spektrum refleksi dilakukan dalam geometri hamburan balik menggunakan sistem mikro-Raman Jobin-Yvon HR800. Lampu halogen tungsten digunakan sebagai sumber cahaya dengan ukuran spot di bawah 2 μm. Tujuan dari × 100 (NA = 0.9) digunakan untuk memastikan keakuratan pengujian dengan ukuran sampel di atas 5 μm. Sinyal cahaya pantul terbaik dicapai dengan memfokuskan mikroskop untuk mendapatkan intensitas puncak maksimum. Spektrum refleksi diukur dari sampel dan substrat kosong dalam rentang panjang gelombang yang luas 400-800 nm. Kisi 600 garis per milimeter digunakan, yang memungkinkan seseorang memiliki setiap piksel CCD untuk menutupi 1 nm. Sebuah polarizer ditempatkan pada jalur cahaya di depan sampel. Dengan memutar polarizer secara terus menerus dari 0 hingga 360°, arah polarisasi datang dan cahaya yang dipantulkan secara simultan divariasikan dengan sudut polarisasi dari 0 hingga 360°. Ketika polarizer diputar ke suatu sudut, spektrum pantulan sampel (SL MoS2 atau SL ReS2 ) dan substrat (SiO2 /Si atau kuarsa) diukur sekali. Semua spektrum refleksi polarisasi diukur dalam kondisi menjaga intensitas lampu tidak berubah. Kami menggunakan R (sam + sub) dan R (sub) untuk masing-masing menunjukkan intensitas pantulan sampel dan substrat kosong dan menggunakan metode kontras optik untuk menormalkan data dengan rumus ROC = 1 − R (sam + sub)/R (sub) (substratnya adalah SiO2 /Si) atau ROC = R (sam + sub)/R (sub) 1 (substrat adalah kuarsa). Dalam studi berikut, kontras optik bergantung sudut dari SL MoS2 dan ReS2 pada substrat yang berbeda ditunjukkan masing-masing.
Hasil dan Diskusi
SL MoS2 pada SiO2 /Si Substrat
Kami pertama-tama mengukur spektrum refleksi polarisasi SL MoS2 didukung di SiO2 /Si substrat dengan terus memutar polarizer dari 0 hingga 360°. Polarisator diputar sekali setiap 30°. Gambar 1 a menunjukkan variasi kontras optik dengan sudut polarisasi dari 0 hingga 180°. Kurva asli saling tumpang tindih dan kurva yang diproses diimbangi untuk kejelasan. Ada dua puncak pada ~ 611 nm dan ~ 658 nm karena emisi eksiton A dan B [10, 11]. Kami memilihnya sebagai referensi dan menunjukkan intensitasnya dengan sudut polarisasi dari 0 hingga 360° pada Gambar 1 b dan c masing-masing dengan lingkaran merah muda dan merah. Intensitas dua puncak pada dasarnya tidak berubah, yang seharusnya kita prediksi sejak SL MoS2 simetris heksagonal.
a Kurva kontras optik polarisasi SL MoS2 serpih didukung di SiO2 /Si substrat. b Variasi intensitas pada ~ 611 nm dari 0 hingga 360°. c Variasi intensitas pada ~ 658 nm dari 0 hingga 360°
ReS SL2 pada SiO2 /Si Substrat
Spektrum refleksi polarisasi SL ReS2 didukung di SiO2 /Si substrat diukur sebagai berikut. Kurva kontras optik SL ReS2 serpihan dengan berbagai sudut polarisasi dari 0 hingga 180° ditunjukkan pada Gambar 2 a dan diimbangi untuk kejelasan. Terdapat lembah pada ~ 457 nm dan puncak pada ~ 629 nm [12] menunjukkan bahwa SL ReS2 mengkristal dalam struktur kristal yang berbeda dari SL MoS2 . Intensitas pada ~ 457 nm dan ~ 629 nm berubah saat sudut polarisasi berubah. Mengambilnya sebagai referensi, kami menunjukkan intensitasnya dengan sudut polarisasi dari 0 hingga 360° pada Gambar 2 b dan c masing-masing dengan lingkaran merah muda dan merah. Kedua intensitas pada dua posisi menunjukkan ketergantungan polarisasi pada sudut polarisasi, yang secara langsung dihasilkan dari simetri kristal yang rendah di SL ReS2 . Distorsi dalam bidang SL ReS2 lattice diperkirakan akan sangat memengaruhi kopling antarlapisan dalam ReS multilayer2 kristal karena ketergantungan polarisasi serupa telah ditemukan dalam kurva kontras optik dari 2 L ReS 2 L bertumpuk seperti anisotropik2 serpih didukung di SiO2 /Si substrat [12] dan bahkan dalam spektrum Raman frekuensi ultra-rendah dan spektrum PL dari 2 L ReS bertumpuk seperti isotropik2 serpihan [8].
a Kurva kontras optik polarisasi SL ReS2 serpih didukung di SiO2 /Si substrat. b Variasi intensitas pada ~ 457 nm dari 0 hingga 360°. c Variasi intensitas pada ~ 629 nm dari 0 hingga 360°
Kami memasangkan fungsi intensitas pada ~ 457 nm dan ~ 629 nm sebagai sudut polarisasi dengan rumus Fourier orde pertama:f (θ ) = a0 + a1 × cos(θ × dengan ) + b1 × sin(θ × dengan ), di mana θ adalah sudut polarisasi; a0, a1, dan b1 adalah amplitudo; dan dengan adalah frekuensi. Posisi intensitas minimum dan maksimum masing-masing dibaca sebagai 20° dan 110°, pada ~ 457 nm dan ~ 629 nm. Kurva yang dipasang juga diplot pada Gambar 2 b dan c dengan garis biru. Pada ~ 457 nm, a0 = 8.269, a1 = − 4.878, b1 = − 4.585, dan w = 0.0348, dan pada ~ 629 nm, a0 = 34.27, a1 = − 5.99, b1 = − 4.747, dan w = 0,03525. Mereka memiliki periode perubahan yang pada dasarnya identik dengan sudut polarisasi karena w . yang hampir sama . Itu harus diturunkan dari struktur yang terdistorsi di SL ReS2 .
SL MoS2 pada Substrat Kuarsa
Karena SiO2 /Si substrat buram, cahaya datang melewati antarmuka udara/sampel dan sampel/substrat dan akhirnya diserap oleh substrat. Sementara itu, cahaya yang dipantulkan dikumpulkan dari setiap antarmuka dan akhirnya ditransmisikan ke udara. Interferensi optik terjadi pada struktur berlapis-lapis dan sifat fisik substrat termasuk dalam sinyal yang dipantulkan keluar selain sampel [12]. SiO2 /Si substrat adalah substrat terpolarisasi meskipun kami menggunakan metode kontras optik untuk menormalkan data dengan rumus ROC = 1 − R (sam + sub)/R (sub). Untuk menghilangkan gangguan sifat terpolarisasi dari substrat, kami kemudian mengukur spektrum refleksi polarisasi SL MoS2 dan ReS2 pada substrat kuarsa karena transparansi dan isotropi substrat kuarsa.
Karena substrat kuarsa transparan, tahap sampel harus ditempatkan ditangguhkan untuk memastikan transparansi selama pengukuran. Cahaya datang melewati antarmuka udara/sampel, sampel/substrat, dan substrat/udara dan akhirnya diserap oleh udara untuk menghindari gangguan pengumpulan cahaya yang dipantulkan. Kami menggunakan rumus ROC = R (sam + sub)/R (sub) − 1 untuk menormalkan data. Gambar 3 a menunjukkan kurva kontras optik terpolarisasi dari SL MoS2 serpihan pada substrat kuarsa dengan sudut polarisasi yang bervariasi dari 0 hingga 180 °. Seperti yang dapat dilihat, ada juga dua puncak yang terkait dengan rangsangan A dan B masing-masing pada ~ 615 nm dan ~ 665 nm. Posisi mereka memiliki beberapa pergeseran menuju panjang gelombang panjang daripada yang didukung pada SiO2 /Si substrat karena efek interferensi pada substrat yang berbeda [11]. Kami memplot intensitasnya dengan sudut polarisasi pada Gambar 3 b dan c. Intensitas dua puncak hampir tidak berubah seiring perubahan sudut polarisasi, yang menunjukkan bahwa sifat isotropik dalam bidang SL MoS2 tidak dapat diubah jika dipasang pada substrat apa pun.
a Kurva kontras optik polarisasi SL MoS2 serpih didukung pada substrat kuarsa. b Variasi intensitas pada ~ 615 nm dari 0 hingga 360°. c Variasi intensitas pada ~ 665 nm dari 0 hingga 360°
ReS SL2 pada Substrat Kuarsa
Gambar 4 a menunjukkan kurva kontras optik terpolarisasi dari SL ReS2 serpihan pada substrat kuarsa, di mana ada dua lembah di ~ 477 nm dan ~ 641 nm, masing-masing. Perbedaan fitur antara didukung pada substrat kuarsa dan didukung pada SiO2 Substrat /Si juga disebabkan oleh efek interferensi pada substrat yang berbeda [11]. Gambar 4 b dan c menunjukkan intensitas dua lembah dengan sudut polarisasi. Keduanya menunjukkan ketergantungan polarisasi pada sudut polarisasi, yang menunjukkan bahwa SL ReS2 adalah anisotropik dalam bidang terlepas dari substrat. Kami menyesuaikan hubungan intensitas pada ~ 477 nm dan ~ 641 nm dengan sudut polarisasi dengan rumus Fourier orde pertama:f (θ ) = a0 + a1 × cos(θ × dengan ) + b1 × sin(θ × dengan ), di mana a0 = 0.3168, a1 = − 0.02215, b1 = − 0.0004139, dan w = 0.03422 pada ~ 477 nm dan a0 = 0.2941, a1 = − 0.06608, b1 = − 0.005685, dan w = 0.0349 pada ~ 641 nm. Posisi intensitas minimum dan maksimum masing-masing dibaca sebagai 0° dan 90°, pada ~ 477 nm dan ~ 641 nm. Kurva yang dipasang juga diplot pada Gambar 4 b dan c dengan garis biru. dengan pada dasarnya identik pada ~ 477 nm dan ~ 641 nm dan hampir sama dengan ~ 457 nm dan ~ 629 nm SL ReS2 serpih didukung di SiO2 /Si substrat, yang berarti bahwa sifat terpolarisasi dalam SL ReS2 serpih menunjukkan kecenderungan perubahan dalam fungsi sin atau cos karena sudut polarisasi berubah dari 0 hingga 360° dan periodenya seragam ketika mereka melekat pada substrat apa pun.
a Kurva kontras optik polarisasi SL ReS2 serpih didukung pada substrat kuarsa. b Variasi intensitas pada ~ 477 nm dari 0 hingga 360°. c Variasi intensitas pada ~ 641 nm dari 0 hingga 360°
Kesimpulan
Kesimpulannya, SL MoS2 dan ReS2 pada SiO2 Substrat /Si dan pada substrat kuarsa telah dipelajari dengan spektrum refleksi polarisasi, yang mengidentifikasi isotropi dalam bidang yang signifikan pada SL MoS2 karena struktur heksagonal dan anisotropi dalam bidang di SL ReS2 karena struktur terdistorsi tambahan dengan struktur heksagonal. Menurut kurva kontras optik terpolarisasi dengan sudut polarisasi, ada beberapa puncak atau lembah yang bergantung pada panjang gelombang di SL MoS2 dan ReS2 diprediksi oleh struktur kristal yang berbeda. Variasi intensitas di puncak atau lembah dengan sudut polarisasi menegaskan adanya sifat bergantung sudut yang berbeda di SL MoS2 dan ReS2 . Sifat yang sama ada pada beberapa material SL 2D yang memiliki struktur serupa dengan MoS2 seperti WS2 , MoSe2 , dan WSe2 , dan memiliki struktur yang mirip dengan ReS2 seperti ReSe2 dan WTe2 . Ada banyak material SL 2D lainnya yang memiliki jenis struktur kisi asimetris lainnya, seperti BP dan SnSe, yang memiliki lembaran sarang lebah yang sangat tertekuk dengan "palung" yang mengalir di sepanjang y -sumbu. Sampel ini mungkin juga menunjukkan fitur anisotropik. Ini menyiratkan bahwa beberapa perangkat elektronik baru yang bergantung pada polarisasi akan segera direalisasikan dan dipromosikan dengan mempertimbangkan beragamnya sampel.
Ketersediaan Data dan Materi
SL MoS2 dan SL ReS2 serpihan terkelupas dari MoS massal2 dan ReS2 kristal dengan metode pembelahan mikromekanis, dibuat pada dua jenis substrat:substrat Si {100} ditutupi dengan SiO 89-nm2 dan kristal kuarsa dengan ketebalan 1 mm, dan diidentifikasi dengan spektroskopi Raman frekuensi ultra-rendah dan spektroskopi PL. Pengukuran spektrum refleksi dilakukan dalam geometri hamburan balik menggunakan sistem mikro-Raman Jobin-Yvon HR800. Lampu halogen tungsten digunakan sebagai sumber cahaya. Sebuah polarizer ditempatkan pada jalur cahaya di depan sampel. Dengan memutar polarizer secara terus menerus dari 0 hingga 360°, spektrum refleksi polarisasi sampel dan substrat diukur dan metode kontras optik digunakan untuk menormalkan data.
