Fase Skyrmion dalam Film Tipis MnSi yang Ditumbuhkan di Safir dengan Sputtering Konvensional

Hasil dan Diskusi

Pertumbuhan film MnSi telah dijelaskan dengan baik dalam laporan sebelumnya dengan berbagai metode [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. Namun, sebagian besar teknik untuk menumbuhkan MnSi memerlukan fasilitas khusus dengan lingkungan vakum yang sangat tinggi, sementara pengembangan magnetron sputtering konvensional dengan tekanan dasar yang relatif rendah belum diperkenalkan. Karena ketidakcocokan kisi antara substrat Si (001) dan struktur kubik MnSi diperkirakan sekitar 19%, kami menguji kondisi pertumbuhan optimal film MnSi pada substrat Si (001). Metode co-sputtering dengan target Mn dan Si digunakan, dan kondisi pertumbuhan seperti daya RF, suhu pertumbuhan, dan perlakuan anil dikontrol dengan cermat untuk menumbuhkan film MnSi (File tambahan 1:Tabel S1). Aguf dkk. melaporkan bahwa film MnSi yang diendapkan adalah amorf kecuali jika dikristalkan dengan perlakuan anil [23]. Memang, kami menemukan bahwa MnSi amorf yang awalnya disimpan berubah menjadi fase MnSi yang mengkristal setelah perlakuan anil (File tambahan 1:Gambar. S1). Sebagian besar hasil menggunakan substrat Si (001), bagaimanapun, menunjukkan bahwa fase campuran MnSi dan Mn₅ Si₃ diamati dengan pengukuran XRD. Untuk alasan ini, substrat Si (001) digantikan oleh Al₂ O₃ substrat yang memiliki ketidakcocokan kisi yang rendah (~ 4,2%).

Gambar 1 menyajikan pola XRD film MnSi yang ditumbuhkan pada Si (garis hitam solid) dan Al₂ O₃ (garis biru dan merah solid) substrat, di mana film MnSi pada Si (001) dan pada Al₂ O₃ #1 disimpan dalam kondisi pertumbuhan yang sama (daya 15 W untuk Mn, daya 100 W untuk Si, perlakuan anil 590 °C). Perhatikan bahwa puncak substrat tidak ditampilkan untuk semua sampel karena teknik difraksi sinar-X insiden penggembalaan digunakan. Tanda bintang pada gambar menunjukkan Mn₅ Si₃ (kartu ICSD no. 04–003-4114) fase. Untuk film MnSi pada Si (001), puncak MnSi terutama diamati; selain itu, lima puncak cocok dengan Mn₅ Si₃ fase dan beberapa puncak pengotor yang tidak diketahui terdeteksi. Namun, kami menemukan bahwa puncak yang terkait dengan Mn₅ Si₃ fase ditekan dan puncak yang tidak diketahui menghilang untuk MnSi pada Al₂ O₃ #1. Selanjutnya, MnSi pada Al₂ O₃ Sampel #2, di mana daya Mn dan suhu anil masing-masing turun menjadi 10 W dan 550 °C, hanya menunjukkan puncak MnSi (kartu ICSD no. 04–004-7568).

Pola XRD film MnSi pada Si [(001), garis hitam pekat] dan Al₂ O₃ (garis solid biru dan merah). Semua puncak diindeks ke fase MnSi tipe B20 kubik, ditandai dengan garis putus-putus hijau. Tanda bintang pada garis solid hitam dan biru menunjukkan puncak dari Mn₅ Si₃ fase

Meskipun MnSi tumbuh di Al₂ O₃ #2 menunjukkan permukaan yang agak rusak, permukaan yang sangat seragam dan tidak rata diamati, seperti yang ditunjukkan pada gambar SEM pada Gambar 2a dan gambar topografi AFM pada Gambar 2b. Pada skala 15 × 15 μm gambar AFM, kekasaran root-mean-squared (RMS) diukur berada di bawah 1 nm. Untuk mengkarakterisasi struktur rinci dan komposisi kimia, analisis TEM cross-sectional dari MnSi yang tumbuh pada Al₂ O₃ #2 dilakukan. Gambar 2c menunjukkan gambar TEM penampang melintang yang representatif dari MnSi pada Al₂ O₃ #2 di wilayah antarmuka. Perhatikan bahwa tidak ada kesalahan susun atau cacat signifikan yang diamati. Ketika film MnSi ditumbuhkan dengan sputtering konvensional dalam ruang vakum yang relatif rendah, sulit untuk mengharapkan bahwa MnSi tumbuh secara epitaksial ke arah permukaan substrat yang disukai, dengan mempertimbangkan parameter struktural seperti ketidakcocokan kisi dan ikatan kimia. Film MnSi kami berkembang di Al₂ O₃ memiliki sifat polikristalin, sebagaimana dikonfirmasi oleh pola XRD (Gbr. 1) dan transformasi Fourier cepat (FFT) dari gambar TEM [inset dari Gbr. 2c]. Kami memeriksa komposisi kimia dari film MnSi yang tumbuh. Seperti yang terlihat pada pemetaan TEM-EDS pada Gambar 2d, keberadaan hanya elemen Mn dan Si yang terdeteksi di beberapa wilayah berbeda, dan rasio atom Mn/Si = 1:1.1 diperkirakan. Kami menguji laju pertumbuhan film MnSi dengan mengontrol waktu pertumbuhan. Ketebalan film MnSi yang ditumbuhkan menunjukkan perilaku linier untuk waktu pertumbuhan (File tambahan 1:Gbr. S2).

Karakterisasi morfologi dan struktur film MnSi yang ditumbuhkan pada Al₂ O₃ substrat. a Gambar SEM dari film MnSi yang sudah dewasa. b Gambar topografi AFM sesuai dengan a . Kekasaran RMS diperkirakan di bawah 1 nm. c Gambar HR-TEM representatif dari film MnSi yang ditanam di atas safir. Inset:FFT dari area MnSi yang dipilih dalam gambar HR-TEM. d Pemetaan elemen EDS dari film MnSi cross-sectional

Gambar 3a menunjukkan ketergantungan suhu magnetisasi untuk MnSi pada Al₂ O₃ (ketebalan 25 nm) diukur dalam medan magnet luar bidang sebesar 1 kOe. Magnetisasi turun secara signifikan pada suhu di atas 25 K, yang menunjukkan suhu transisi feromagnetik (T _C ), mirip dengan MnSi massal [26, 27]. Resistivitas tergantung pada suhu yang menunjukkan perilaku logam di atas T _C , seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3b. Di bawah T _C , resistivitas cenderung menurun dengan T ² ketergantungan sebagai suhu menurun, karena kopling pembawa muatan berputar fluktuasi dalam fase helimagnetik [28]. Seperti terlihat pada inset Gambar. 3b, turunan dari resistivitas versus suhu menyoroti T _C film MnSi di sekitar 25 K. Polikristal dan cacat pada permukaan menimbulkan rasio resistivitas sisa yang rendah, yaitu, [ρ (300 K)/ρ (5 K)] ~ 1.7.

a Magnetisasi berpendingin medan sebagai fungsi suhu untuk film MnSi setebal 25 nm dalam medan magnet eksternal 1 kOe. b Resistansi longitudinal nol-bidang sebagai fungsi suhu. Inset:turunan dari resistansi sebagai fungsi suhu yang menyoroti anomali transisi magnetik. c Tahanan magnet tegak lurus pada 2, 25, dan 50 K. Untuk kejelasan, offset arbitrer ditambahkan, dan tahanan magnet yang diukur pada 50 K diperbesar 10 kali

Gambar 3c menunjukkan magnetoresistansi untuk medan magnet yang tegak lurus bidang film pada suhu yang berbeda dari 2 K, 25 K, dan 50 K. Seperti yang telah kita diskusikan di atas, karena film MnSi yang tumbuh memiliki sifat polikristalin, transisi fase magnetik dari magnetoresistance tidak diamati dengan jelas. Dalam medan magnet rendah, bagaimanapun, ketergantungan suhu dari magnetoresistance menunjukkan fitur yang dapat dibedakan. Saat suhu meningkat, bentuk resistansi magnet di sekitar medan magnet nol berubah dari puncak datar (2 K) menjadi puncak tajam (25 K) dan lebar (50 K).

Mengenai efek Hall yang digerakkan oleh spin-kiralitas, THE dapat diinduksi oleh DMI yang timbul dari kopling spin-orbit yang kuat dan struktur kristal B20 non-sentrosimetris [29], yang dianggap sebagai ciri dari keberadaan fase skyrmion. Kami melakukan pengukuran resistivitas Hall untuk mengamati resistivitas abnormal yang terkait dengan THE. Resistivitas Hall total dapat dinyatakan sebagai kombinasi dari tiga komponen:

dimana ρ _biasa , ρ _AHE , dan ρ _DIA masing-masing adalah resistivitas Hall normal, anomali, dan topologi. R ₀ adalah koefisien Hall normal, dan α , β , dan b adalah konstanta yang sesuai dengan hamburan miring, lompatan samping, dan kontribusi intrinsik pada resistivitas Hall anomali. Selain itu, n _Skx adalah kepadatan relatif skyrmion, P adalah polarisasi elektron konduksi, R _TH adalah koefisien Hall topologi, dan B _eff adalah medan magnet efektif yang diturunkan dari fase ruang nyata Berry [20, 30]. Kontribusi Hall topologi dapat diekstraksi dengan mengurangkan resistivitas Hall normal dan anomali dari resistivitas Hall total yang diukur.

Gambar 4a menunjukkan data Hall yang didekonvolusi untuk mengekstrak sinyal THE pada 10 K sebagai kurva biru, termasuk resistivitas Hall normal (garis hijau) dan anomali (kurva merah). Perhatikan bahwa kemiringan positif ρ _biasa menunjukkan p -jenis pembawa mayoritas, dan ρ _AHE negatif, konsisten dengan MnSi massal [31], film tipis [9], dan kawat nano [20]. ρ _biasa diperoleh dari kecocokan linier pada medan magnet tinggi, dan ρ _AHE diambil langsung dari data magnetisasi. ρ _DIA tergantung pada suhu ditampilkan pada Gambar. 4b. Menariknya, tanda ρ _DIA membalik di perbatasan 25 K, di mana transisi magnetik diharapkan. Tanda ρ _DIA sangat sensitif terhadap polarisasi spin pembawa muatan. Dalam struktur pita MnSi, elektron terlokalisasi di d pita mempengaruhi kerapatan keadaan di dekat tingkat Fermi, sementara elektron keliling di s pita berkontribusi sedikit pada struktur pita [31], memungkinkan polarisasi putaran menjadi halus. Selain itu, karena polarisasi putaran dapat diubah oleh faktor eksternal seperti regangan tarik dan kemurnian kristal dengan suhu [9], tanda terbalik ρ _DIA dalam sampel MnSi polikristalin kami masuk akal. Gambar 4c menyajikan pemetaan kontur ρ _DIA sebagai fungsi dari medan magnet dan suhu. Sementara fase skyrmion dalam jumlah besar MnSi diamati dalam kisaran suhu sempit dekat dengan suhu transisi magnetik, ρ bukan nol _DIA dikumpulkan dari 2 hingga 40 K terlepas dari tandanya. Nilai mutlak ρ _DIA memiliki maksimum 36 nΩ cm pada 10 K dan 4 kOe, lebih besar dari film tipis yang ditumbuhkan dengan MBE (10 nΩ cm) [9], bulk (4,5 nΩ cm) [32], dan nanowire (15 nΩ cm) [ 20] tetapi mirip dengan film tipis yang ditumbuhkan dengan sputtering magnetron off-axis dengan ruang vakum ultratinggi [25].

a Kurva resistivitas Hall yang representatif pada 10 K. Sinyal THE (kurva biru) diekstraksi dengan mengurangkan sinyal Hall normal (garis hijau) dan anomali (kurva merah) dari total resistivitas Hall yang diukur (kurva hitam). b Resistivitas Hall Topologi pada berbagai suhu, diekstraksi menggunakan prosedur yang sama yang dirinci dalam teks. c Pemetaan kontur sinyal THE sebagai fungsi medan magnet dan suhu, dibangun dengan interpolasi resistivitas Hall topologi antara suhu. d Resistivitas Hall anomali sebagai fungsi dari magnetoresistivitas longitudinal kuadrat di bawah suhu di mana resistivitas Hall topologi tidak nol

ρ _AHE terdiri dari tiga komponen:hamburan miring, lompat samping, dan kontribusi intrinsik. Implikasi dalam penskalaan kontribusi Hall yang tidak wajar adalah bahwa ρ _AHE sebanding dengan kontribusi intrinsik, \(\rho_{xx}^{2}\), terkait dengan ruang momentum fase Berry [33]. Pada Gambar. 4d, kami memplot ρ _AHE terhadap \(\rho_{xx}^{2}\) pada 20 kOe, menunjukkan penyimpangan yang jelas dari ketergantungan linier. Perincian penskalaan menunjukkan bahwa efek Hall anomali relevan dengan hamburan condong ekstrinsik dan kontribusi lompatan samping yang disebabkan oleh pengotor dan cacat pada sampel MnSi polikristalin kami, mempertahankan stabilisasi fase skyrmion dalam rentang suhu dan medan magnet yang lebih luas.