Efek Fotogalvanik pada Monolayer MoS2 yang Didoping Nitrogen dari Prinsip Pertama

Abstrak

Kami menyelidiki efek fotogalvanik pada monolayer molibdenum disulfida yang didoping nitrogen (MoS₂ ) di bawah iradiasi tegak lurus, menggunakan perhitungan prinsip pertama yang dikombinasikan dengan formalisme fungsi hijau non-ekuilibrium. Kami memberikan analisis terperinci tentang perilaku respons foto berdasarkan struktur pita dan khususnya kepadatan gabungan keadaan. Dengan demikian kami mengidentifikasi mekanisme berbeda yang mengarah pada keberadaan titik nol, di mana arus foto menghilang. Secara khusus, sementara titik nol dalam efek fotovoltaik linier disebabkan oleh transisi terlarang, kemunculannya dalam efek fotovoltaik melingkar dihasilkan dari pemisahan intensitas yang sama dari pita kelambu dan pita konduksi dengan adanya kopling spin-orbit Rashba dan Dresslhaus. . Selanjutnya, hasil kami mengungkapkan efek fotogalvanik melingkar yang kuat dari monolayer MoS yang didoping nitrogen₂ , yang dua kali lipat lebih besar daripada yang diinduksi oleh cahaya terpolarisasi linier.

Pengantar

Mencari bahan baru dan menjelajahi sifat eksotiknya merupakan tema utama dalam fisika modern. Saat ini, ada kepentingan yang signifikan dalam monolayer molibdenum disulfida (MoS₂ ), yang mirip dengan graphene, dapat dieksfoliasi secara mekanis [1, 2]. Berbeda dengan MoS massal₂ yang termasuk dalam semikonduktor celah pita tidak langsung, MoS monolayer₂ adalah semikonduktor celah pita langsung [3] dengan celah pita yang besar. MoS monolayer₂ memiliki sifat optik dan listrik yang sangat baik [4], seperti fotoabsorpsi yang kuat [5-8] dan mobilitas pembawa yang tinggi, yang menjanjikan aplikasi penting dalam transistor [9] dan fotodetektor ultra sensitif [10]. Selanjutnya, studi ab initio baru-baru ini telah menunjukkan kemungkinan untuk menyesuaikan sifat elektronik dan magnetik [11–19] monolayer MoS₂ dengan doping, membuka jalan bagi perangkat spintronic dengan kapasitas laten yang besar [20].

Efek fotogalvanik (PGE), di mana arus elektronik diinduksi ketika material diterangi oleh cahaya, dapat terjadi dalam semikonduktor dengan simetri inversi ruang rusak. PGE dapat diinduksi oleh lampu terpolarisasi melingkar atau linier, yang masing-masing diciptakan sebagai efek fotogalvanik melingkar (CPGE) dan efek fotovoltaik linier (LPGE). Baru-baru ini, PGE telah diamati pada beberapa material baru [21-26]. Misalnya, GaAs/AlGaAs (semacam gas elektron dua dimensi) ditemukan menunjukkan baik LPGE dan CPGE [27]. CPGE juga telah ditemukan dalam isolator topologi [28-30], seperti sumur kuantum HgTe dan Sb₂ Te₃ . Hebatnya, CPGE telah dilaporkan di beberapa semimetal Weyl [31-33]. Selain itu, respons foto di persimpangan graphene PN dan fosfor hitam monolayer yang didoping S [34-36] telah dianalisis oleh tim Guo. Menariknya, baik LPGE dan CPGE dapat menunjukkan titik nol, di mana arus foto menghilang. Namun, masih menjadi pertanyaan terbuka mengenai mekanisme yang mengarah ke titik nol ini.

Doping dalam monolayer MoS₂ telah dianalisis dengan eksperimen [37–40] dan teori [11, 41, 42], terutama untuk monolayer yang didoping nitrogen MoS₂ [38, 43]. Dalam karya ini, kami melakukan studi prinsip pertama PGE dalam monolayer yang didoping nitrogen MoS₂ . Kami menemukan materi menunjukkan CPGE dan LPGE, yang secara spasial anisotropik dan menunjukkan titik nol. Dengan analisis gabungan keadaan kepadatan gabungan (JDOS) dan struktur pita, kami memberikan penyelidikan terperinci tentang perilaku arus foto. Secara khusus, kami menemukan bahwa titik nol pada LPGE dan CPGE muncul dari mekanisme yang berbeda:yang pertama disebabkan oleh transisi terlarang pada yang pertama, sedangkan yang terakhir disebabkan oleh nol total spin slitting dengan adanya kopling spin-orbit Rashba dan Dresslhaus. .

Model dan Metode

Pertama, geometri optimum dilakukan dalam Paket CASTEP [44, 45]. Untuk sel unit MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ , pendekatan gradien umum (GGA) dan parameter Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) digunakan untuk potensi pertukaran dan korelasi. Untuk mendapatkan struktur dengan presisi tinggi, energi cutoff gelombang bidang diambil sebagai 500 eV. Dalam ruang timbal balik, 6 × 12 × 1 k-poin dipertimbangkan. Energi total dikonvergensi menjadi 10⁻⁶ e V dan gaya sisa pada setiap atom kurang dari 0,01 $eV/\mathop A\limits ^ \circ $.

Selanjutnya, paket transportasi kuantum Nanodcal [46, 47] digunakan untuk penghitungan JDOS dan struktur pita yang konsisten, yang dilengkapi dengan G G A _P B E 96 untuk fungsi korelasi pertukaran. Di sini, basis orbital atom terpolarisasi zeta ganda (DZP) digunakan untuk memperluas semua kuantitas fisik. Terakhir, arus foto perangkat dihitung dalam formalisme fungsi Green dan teori fungsi kerapatan (NEGF-DFT).

Arsitektur perangkat dua probe diilustrasikan pada Gambar. 1. Di sana, atom belerang didoping dengan atom nitrogen, rasionya menjadi 16:1, menghasilkan simetri pembalikan ruang yang rusak. Gambar 1a menunjukkan perangkat yang menunjukkan simetri cermin, yang berisi 39 atom di wilayah hamburan. Tampilan sampingnya [lihat Gambar 1b], konfigurasi santai yang diperoleh setelah optimasi struktur, menggambarkan struktur sandwich dari monolayer yang didoping nitrogen MoS₂ .

a Struktur perangkat dua probe untuk menghitung arus foto dari MoS yang didoping nitrogen₂ . b Tampilan samping dari konfigurasi santai a . Atom S, Mo, dan N masing-masing digambarkan dengan warna kuning, biru muda, dan biru tua. Tanpa tegangan bias, daerah hamburan disinari oleh cahaya terpolarisasi tegak lurus. Untuk cahaya terpolarisasi linier, sudut polarisasi θ diukur sehubungan dengan arah transportasi

Atom di wilayah hamburan monolayer yang didoping nitrogen, MoS₂ disinari secara tegak lurus oleh cahaya, yang vektor polarisasinya secara umum dapat dijelaskan dengan

$$ \begin{array}{l} \bf{e} =\left[ {\cos \theta \cos \phi - i\sin \theta \sin \phi} \right]\mathbf{e}_{1 }\\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{} \end{array} + \left[ {\sin \theta \cos \phi + i\cos \theta \sin \phi } \right]\mathbf{e}_{2} \end{array}. $$ (1)

Di sini, θ memberi label sudut polarisasi cahaya terpolarisasi linier, ϕ adalah sudut fase yang menggambarkan heliksitas cahaya terpolarisasi elips, dan e _α (α =1,2) menunjukkan vektor satuan. Perhatikan bahwa ϕ =±45^∘ sesuai dengan cahaya terpolarisasi sirkular kanan/kiri, sedangkan ϕ =0 sesuai dengan cahaya terpolarisasi linier. Karena simetri pembalikan ruang rusak dalam sampel yang dipertimbangkan, PGE dapat dihasilkan. Menunjukkan arus dari satu lead ke wilayah tengah dengan I ^{(p h )} , kami menghitung Saya ^{(p h )} menggunakan NEGF-DFT dengan paket transpor kuantum Nanodcal [46, 47]. Arus foto normal yang sesuai diberikan oleh

$$ {R_{I}} \equiv \frac{{{{\left\langle I \right\rangle }^{\left({ph} \right)}}}}{{e{I_{\omega} }}}. $$ (2)

Ini, Aku _ω adalah jumlah foton per satuan waktu melalui per satuan luas, yaitu, fluks foton [lihat Ref. [34-36, 48]]. Dalam Nanodcal , arus foto $I_{L}^{(ph)}$ dari elektroda kiri dapat diberikan oleh [34]

$$ {{}\begin{aligned} I_{L}^{(ph)} =\frac{{ie}}{h}\int {Tr\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[ {{G^{<\left({ph} \right)}} + {f_{L}}\left(E \right)\left({{G^{> \left({ph} \right)} } - {G^{<\left({ph} \right)}}} \right)} \right]} \right\}} dE, \end{aligned}} $$ (3)

dimana G ^{<(p h )} dan G ^{>(p h )} adalah fungsi Green yang lebih kecil dan fungsi Green yang lebih besar (dengan interaksi elektron foton). Γ _L menunjukkan kopling wilayah hamburan dengan elektroda kiri. Untuk cahaya terpolarisasi linier, arus foto dapat diberikan oleh

$$ {{}\begin{aligned} \begin{array}{l} I_{L}^{(ph)}=\frac{{ie}}{h}{\int}\{{{\cos} ^{2}}\theta\mathrm{{\textstyle Tr}}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{1}^{<\left({ph}\right)}} \right.}\right.\\ \left.\left.+{f_{L}}\left({G_{1}^{>\left({ph}\right)}-G_{1}^{ <\left({ph}\right)}}\right)\right]\right\} \\ +{{\sin}^{2}}\theta\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_ {L}}\left[{G_{2}^{<\left({ph}\right)}+{f_{L}}\left({G_{2}^{>\left({ph}\ kanan)}-G_{2}^{<\kiri({ph}\kanan)}}\kanan)}\kanan]}\kanan\} \\ +\sin\kiri({2\theta}\kanan) {2}\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{3}^{<\left({ph}\right)}\,+\,{f_{L }}\left({G_{3}^{>\left({ph}\right)}-G_{3}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]} \right\} {\left.{\vphantom{{{\cos}^{2}}\theta\mathrm{{\textstyle Tr}}}}\right\} }dE. \end{array} \end{aligned}} $$ (4)

Untuk cahaya terpolarisasi sirkular, dapat ditulis sebagai

$$ \begin{array}{l} I_{L}^{(ph)}=\frac{{ie}}{h}{\int}\{{{\cos}^{2}}\phi\ mathrm{{\textstyle Tr}}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{1}^{<\left({ph}\right)}}\right.}\right.\ \ \left.\left.+{f_{L}}\left({G_{1}^{>\left({ph}\right)}-G_{1}^{<\left({ph}\ kanan)}}\kanan)\kanan]\kanan\} \\ +{{\sin}^{2}}\phi\text{Tr}\kiri\{ {{\Gamma_{L}}\kiri[{ G_{2}^{<\left({ph}\right)}+{f_{L}}\left({G_{2}^{>\left({ph}\right)}-G_{2} ^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right\} \\ +\frac{{\sin\left({2\phi}\right)}}{2 }\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{3}^{<\left({ph}\right)}\,+\,{f_{L}} \left({G_{3}^{>\left({ph}\right)}-G_{3}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right \} {\kiri.\kanan\} }dE. \end{array} $$ (5)

Keduanya, $G_{1}^{^{> / <\left ({ph} \right)}}$ dan $G_{2}^{^{> / <\left ({ph} \right)}}$ memiliki ekspresi yang sama seperti berikut

$$ G_{1}^{^{> / <\left({ph} \right)}} =\sum\limits_{\alpha,\beta =x,y,z} {{C_{0}}NG_ {0}^{r}} {e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}, $$ (6) $$ G_{2}^{^{> / <\left({ph} \right)}} =\sum\limits_{\alpha,\beta =x,y,z} {{C_{0}}NG_{0}^{r}} {e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_{2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}, $$ (7)

di mana $G_{0}^{a}$ dan $G_{0}^{r}$ masing-masing adalah fungsi Green maju dan terbelakang (tanpa foton). p _{α /β} mewakili komponen kartesius dari momentum elektron. e _1/2β menunjukkan komponen kartesius dari vektor satuan. T adalah jumlah foton. ${C_{0}} ={I_{\omega } }{\left ({e/{m_{0}}} \kanan)^{2}}\hbar \sqrt {{\mu _{r} }{\varepsilon _{r}}} /2N\omega \varepsilon c$, di mana c adalah kecepatan dan ω adalah frekuensi cahaya. ε dan ε _r adalah konstanta dielektrik dan konstanta dielektrik relatif. μ _r menunjukkan kerentanan magnet relatif. m ₀ mewakili massa elektron telanjang. Untuk cahaya terpolarisasi linier,

$$ \begin{array}{l} G_{3}^{^{> / <\left({ph} \right)}} =\sum\limits_{\alpha,\beta =x,y,z} {{C_{0}}N\left({G_{0}^{r}{e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_ {2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}}\right.} \\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{}&{} &{}&{}&{}&{}&{} \end{array} + G_{0}^{r}{e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0 }^{> / <}{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}). \end{array} $$ (8)

Untuk cahaya terpolarisasi sirkular,

$$ \begin{array}{l} G_{3}^{^{> / <\left({ph} \right)}} =\pm i\sum\limits_{\alpha,\beta =x,y ,z} {{C_{0}}N\left({G_{0}^{r}{e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_{2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}}\right.} \\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{} &{}&{}&{}&{}&{}&{} \end{array} - G_{0}^{r}{e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}). \end{array} $$ (9)

Bahan penting dalam analisis PGE kami selanjutnya adalah JDOS, yang mengukur jumlah transisi optik yang diizinkan antara keadaan elektronik di pita valensi yang terisi dan pita konduksi kosong [49-53]. JDOS sesuai dengan eksitasi oleh foton dengan frekuensi ω diberikan oleh

$$ {J_{cv}}\left({\hbar \omega} \right) =\int\limits_{\text{BZ}} {\frac{{2d\bf k} }{{{{\left( {2\pi} \right)}^{3}}}}} \delta \left[ {{E_{c}}\left(\mathbf{k} \right) - {E_{v}}\left( \mathbf{k} \kanan) - \hbar \omega} \kanan], $$ (10)

dimana E _c (k ) dan E _v (k ) menunjukkan energi keadaan elektronik pada momentum k masing-masing pada pita konduksi dan pita valensi. Untuk sistem dua dimensi dengan pita nondegenerate, JDOS ditulis ulang sebagai

$$ {J_{cv}}\left({\hbar \omega} \right) =\int\limits_{\text{BZ}} {\frac{{d\bf k} }{{{{\left( {2\pi} \right)}^{2}}}}} \delta \left[ {{E_{c}}\left(\mathbf{k} \right) - {E_{v}}\left( \mathbf{k} \kanan) - \hbar \omega} \kanan]. $$ (11)

Hasil dan Diskusi

Gambar 2 menyajikan struktur pita monolayer MoS₂ dan MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ . Dalam literatur sebelumnya, monolayer MoS₂ adalah semikonduktor celah langsung dengan celah pita 1,90 eV [3, 4]. Untuk membandingkan struktur pita sebelum [lihat Gambar 2a] dan setelah doping, kami memilih jalur yang sama di zona brillouin. Untuk MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ , pita yang diinduksi pengotor yang melintasi tingkat Fermi diamati, yang dekat dengan puncak pita valensi [lihat Gambar 2b]. Oleh karena itu, MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ adalah semikonduktor tipe-p. Yang penting, karena simetri inversi ruang rusak, pita energi dari monolayer murni MoS₂ perpecahan lebih lanjut di hadapan doping, bahkan tanpa tegangan eksternal. Seperti diketahui, pemisahan pita energi seperti itu akan memungkinkan kopling spin-orbit di bawah iradiasi oleh cahaya terpolarisasi sirkular, menyediakan mekanisme penting untuk CPGE.

Struktur pita a monolayer MoS₂ dan b MoS monolayer yang didoping nitrogen₂

Kami sekarang mempelajari respons foto dari MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ di bawah iradiasi tegak lurus dengan cahaya, diperoleh melalui perhitungan NEGF-DFT. Gambar 3 menunjukkan fungsi photoresponse LPGE dan CPGE. Untuk LPGE, θ =π /4 dan ϕ =0^∘ . Untuk CPGE, θ =0^∘ dan ϕ =π /4. Energi foton berkisar dari 0 hingga 2,3 eV (dengan interval 0,1 eV). Pada Gambar. 3, fotorespons CPGE dalam MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ adalah dua kali lipat lebih kuat dari LPGE. Respon foto LPGE tetap sangat kecil di seluruh rezim, yang merupakan konsekuensi langsung dari simetri struktur perangkat. Sebaliknya, CPGE muncul setelah 0,7 eV, yang menutup celah energi antara pita pengotor ke pita konduksi pada titik simetri tinggi Y [lihat Gambar 2b]. Ini berarti bahwa transisi elektron bersifat langsung. Selanjutnya, CPGE menjadi signifikan ketika energi foton di atas 1,7 eV. Ketika energi foton semakin meningkat, besarnya respons foto bervariasi secara nonlinier, sementara arahnya beralih dari positif ke negatif.

Variasi fungsi fotorespon dengan energi cahaya terpolarisasi linier dan cahaya terpolarisasi sirkular. Untuk LPGE, θ =π /4 dan ϕ =0^∘ . Untuk CPGE, θ =0^∘ dan ϕ =π /4. Energi foton berkisar dari 0 hingga 2,3 eV dengan interval 0,1 eV

Untuk mendapatkan intuisi tentang fenomena di atas, kami mencatat bahwa arus foto berhubungan erat dengan koefisien penyerapan foto α ditentukan oleh

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} \alpha &=&\frac{{n\omega }}{{\pi}m_{e}^{2}c_{0}^{3 }}\int_{\text{BZ}}d\mathbf{k}\left|\mathbf{s}\cdot\mathbf{M}_{cv}(\mathbf{k}) \right|^{2} \\ &&\delta \left[E_{c}(\mathbf{k'}) - E_{v}(\mathbf{k}) - \hbar \omega \kanan]. \end{array} $$ (12)

Di sini, n adalah indeks bias, c ₀ menunjukkan kecepatan cahaya dalam ruang hampa, dan m _e menyatakan massa elektron. Selanjutnya, s menunjukkan vektor satuan potensial vektor gelombang elektromagnetik. Elemen matriks M _cv sesuai dengan momentum p dan memiliki bentuk c ,k |p |v ,k , dengan |v (c ),k menjadi keadaan elektronik pada quasimomentum k dalam pita kelambu (konduksi). Perhatikan bahwa terjadinya arus foto membutuhkan α>0. Persamaan (12) menyiratkan bahwa arus foto sangat bergantung pada kedua kuantitas:elemen matriks M _cv dan JDOS.

Gambar 4 menunjukkan JDOS sampel. JDOS hampir menghilang untuk energi foton di bawah 0,5 eV, menunjukkan elektron hampir tidak dapat tereksitasi. Namun, ketika energi foton melebihi 0,5 eV, rangkaian puncak di JDOS muncul. Pada Gambar. 4, dua puncak muncul pada energi foton 0,69 eV dan 0,76eV (lihat garis putus-putus hijau). Ini sesuai dengan energi minimum untuk mengeksitasi elektron dari pita valensi ke pita pengotor pada titik simetri tinggi Y dan Γ [lihat Gambar. 2b], masing-masing. Selanjutnya, puncak juga diamati ketika energi foton mengambil nilai 0,94 eV, 1,03 eV, dan 1,925 eV. Mereka sesuai dengan eksitasi optik elektron dari pita pengotor ke pita konduksi pada titik simetri tinggi Y, Γ , dan S masing-masing. Selain itu, puncak pada 1,65 eV dan 1,89 eV (garis putus-putus hitam) sesuai dengan transisi elektronik dari pita valensi ke pita konduksi pada titik simetri tinggi Y dan Γ masing-masing. Setelah 1,89 eV, JDOS meningkat tajam seperti fungsi eksponensial, yang trennya sesuai dengan eksperimen absorptivitas optik [40]. Selain itu, hasil kami menunjukkan bahwa MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ memiliki daya serap cahaya yang kuat dalam kisaran cahaya tampak, yang juga konsisten dengan hasil eksperimen.

Densitas gabungan dari status MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ . Garis putus-putus menandai titik kritis energi

Membandingkan Gambar 4 dengan Gambar 3 menunjukkan hubungan yang erat antara JDOS dan respons foto. Di sana, baik JDOS dan fotorespons hampir nol pada energi foton di bawah 0,5 eV, menjadi bukan nol—tetapi tetap kecil—dalam rezim dari 0,6 hingga 1,7 eV, kemudian muncul secara signifikan dan berfluktuasi kuat dalam rezim dari 1,7 hingga 2,3 eV. Secara khusus, ketika energi foton adalah 1,7 eV, respons foto dari CPGE menunjukkan puncak yang nyata. Dikombinasikan dengan Gambar 2b, kita tahu bahwa elektron mungkin memiliki dua transisi menggunakan pita pengotor karena elektron yang tereksitasi untuk energi foton 1,7 eV dari pita valensi ke konduksi terbatas. Namun, photoresponse memiliki amplitudo maksimum karena elektron dapat berpindah dari pita valensi ke pita pengotor dan kemudian berpindah dari pita pengotor ke pita konduksi.

Untuk lebih memahami perilaku arus foto, selanjutnya kami memplot respons foto LPGE sebagai fungsi sudut terpolarisasi θ [lihat Gambar 5a]. Satu menemukan amplitudo photoresponse berperilaku sebagai sin(2θ ). Hal ini sesuai dengan teori fenomenologis untuk LPGE bahan dengan C _s simetri di bawah kejadian normal, di mana ${R_{x}} {\propto } E_{0}^{2}{\chi _{xxy}}\sin \left ({2\theta } \right)$ [ 21, 26, 54–56] dengan E ₀ intensitas medan listrik cahaya dan χ _xxy menjadi tensor. Menariknya, sementara fungsi respon foto berperilaku sebagai sin(2θ ) ketika energi foton adalah 2,0 eV, menjadi sin(2θ ) ketika energi foton adalah 2,1 eV. Oleh karena itu, harus ada titik peralihan antara 2,0 eV dan 2,1 eV di mana arus foto menghilang, yaitu titik nol LPGE. Untuk menemukan titik nol, kami menggunakan metode berdasarkan dikotomi dan memplot variasi respons foto terhadap energi cahaya terpolarisasi linier. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 5b untuk θ =π /4 derajat, titik nol terjadi untuk energi foton 2,0012 eV. Seperti yang ditunjukkan sebelumnya menurut Persamaan. (12), arus foto bergantung pada JDOS dan elemen matriks momentum. Karena JDOS selalu ditemukan terhingga dalam perhitungan kami, kemunculan titik nol hanya dapat dikaitkan dengan tidak adanya transisi elektronik, yaitu, keberadaan titik nol dalam hal ini disebabkan oleh transisi terlarang.

Perilaku fungsi respons foto untuk MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ disinari oleh cahaya terpolarisasi linier tegak lurus. Variasi fungsi respon foto dengan a sudut terpolarisasi dan b energi cahaya terpolarisasi linier untuk θ =π /4

Sebagai perbandingan, respons foto CPGE sebagai fungsi sudut fase ϕ diringkas dalam Gambar. 6. Seseorang menemukan R _x dosa(2ϕ ), sekali lagi sesuai dengan prediksi fenomenologis yang memberikan ${R_{x}} {\propto } E_{0}^{2}{\gamma _{xz}}\sin \left ({2\phi } \ kanan)$ dengan γ _xz menjadi tensor. Serupa dengan LPGE, CPGE juga menunjukkan titik nol, yang terjadi pada 2.2560 eV pada Gambar. 6b. Di sana, matriks transisi selalu terbatas, dan oleh karena itu, titik nol ini tidak dapat dijelaskan dalam istilah transisi terlarang seperti dalam kasus LPGE. Sebagai gantinya, kami menggunakan fakta bahwa CPGE sangat terhubung dengan Rashba SOC dan Dresslhaus SOC, yang masing-masing memengaruhi pemisahan pita kelambu dan pita konduksi dengan intensitas berbeda. Dalam kasus tertentu di mana pemisahan dalam dua pita identik, elektron tereksitasi dalam pita konduksi akan memiliki momentum yang berlawanan pada ±k _x . Akibatnya, arus elektronik bersih di pita konduksi adalah nol, sehingga menjelaskan keberadaan titik nol untuk CPGE.

MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ disinari oleh cahaya terpolarisasi elips secara tegak lurus. a , b Variasi fungsi respons foto dengan sudut fase dan energi cahaya terpolarisasi sirkular untuk ϕ =45^o , masing-masing

Menariknya, respons foto CPGE dalam MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ adalah dua kali lipat lebih kuat dari LPGE seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3, 5, dan 6. Hal ini dapat dipahami sebagai berikut. Untuk LPGE, arus foto diinduksi oleh hamburan pembawa yang asimetris. Sebaliknya, CPGE muncul karena elektron dalam pita konduksi menunjukkan pekerjaan yang tidak seimbang di bawah Rashba SOC dan Dresslhaus SOC ketika material dikenai iradiasi:sebelum iluminasi, karena simetri terbalik ruang rusak dalam monolayer yang didoping nitrogen MoS₂ , degenerasi pada pita energi sampel murni diangkat dengan Dresslhaus SOC. Kemudian, ketika material dikenai iradiasi oleh cahaya terpolarisasi sirkular, momentum sudut foton ditransfer ke momentum sudut spin elektron dengan Rashba SOC. Sebagai hasil keseluruhan, elektron yang memenuhi aturan pemilihan optik $\Delta {m_{s}} =0,\begin {array}{*{20}{c}}\end {array} \pm 1$ dapat tereksitasi ke pita konduksi. Ini berbeda dengan LPGE, di mana momentum sudut spin elektron tetap invarian di bawah cahaya terpolarisasi linier, yaitu Δ m _s =0 untuk elpiji. Jadi, karena Rashba SOC dan $\Delta {m_{s}} \begin {array}{*{20}{c}}\end {array} \pm 1$ untuk CPGE, probabilitas transisi elektron akan meningkat secara dramatis untuk CPGE, berkontribusi pada respons foto yang lebih kuat.

Terakhir, dilihat dari perhitungan kami, energi foton diubah menjadi listrik di sistem kami tanpa bias eksternal, dan penyerapan cahaya tampak kuat untuk MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ , terutama dari 1,6 hingga 2,3 eV [lihat Gambar 3], yaitu dari lampu merah ke lampu hijau. Oleh karena itu, bahan ini cocok untuk perangkat fotovoltaik 2D [57], laser rgb 1.00,0.00,0.00 [58], dan pemancar foton tunggal [59]. Selain itu, respon foto berubah secara teratur dengan polarisasi dan sudut fase untuk energi foton yang diberikan sebagai R dosa(2θ ). Oleh karena itu, sangat berguna untuk mengontrol polarisasi dan sudut fasa untuk mendominasi arus foto. Namun, LPGE sedikit, yang mendorong eksperimentalis kami untuk menggunakan cahaya terpolarisasi sirkular untuk mendapatkan arus foto yang besar. Selain itu, analisis JDOS dengan struktur pita memberikan penjelasan yang masuk akal untuk arus foto, yang memberikan dasar teoretis untuk temuan eksperimental optoelektronik.

Kesimpulan

Singkatnya, kami telah mempresentasikan studi prinsip pertama PGE dalam MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ di bawah iradiasi tegak lurus berdasarkan NEGF-DFT. Kami memberikan penjelasan yang memuaskan tentang perilaku fotorespons, yang dicapai dengan menggunakan kombinasi analisis pada struktur pita dan kepadatan sambungan keadaan. Kami menemukan bahwa ada titik nol dalam arus foto untuk LPGE dan CPGE, tetapi mekanisme yang mendasarinya berbeda. Untuk LPGE, titik nol terjadi pada energi foton 2,0012 eV, di mana elemen matriks transisi yang terkait dengan eksitasi elektronik dari pita valensi ke pita konduksi menghilang, yaitu transisi terlarang. Untuk CPGE, di sisi lain, arus foto adalah nol pada energi foton 2,2560 eV, di mana, sementara transisi yang relevan selalu diizinkan, keberadaan Rashba SOC dan Dresslhaus SOC menghasilkan arus nol bersih. Selanjutnya, respons foto CPGE dalam MoS monolayer yang didoping nitrogen₂ adalah dua kali lipat lebih kuat dari LPGE. Secara umum, kita dapat mengubah energi foton, jenis cahaya terpolarisasi, dan sudut polarisasi untuk mengontrol arus foto di perangkat fotovoltaik 2D secara efektif. Karya teoretis saat ini dapat menjelaskan eksplorasi yang sedang berlangsung dari efek fotogalvanik dari bahan nano dan dapat membuka jalan baru menuju aplikasi optoelektronik dan fotovoltaik yang melibatkan monolayer MoS₂ .

Ketersediaan Data dan Materi

Semua data yang dihasilkan atau dianalisis selama penelitian ini disertakan dalam artikel.

Singkatan

CPGE:: Efek fotogalvanik melingkar
LPGE:: Efek fotovoltaik linier
JDOS:: Kepadatan gabungan negara bagian
GGA:: Pendekatan gradien umum
PBE:: Perdew-Burke-Ernzerhof
DZP:: Zeta ganda terpolarisasi
DFT:: Teori fungsi densitas
NEGF:: Metode fungsi hijau non-ekuilibrium

Studi tentang Terapi Ultrasound Berfokus Intensitas Tinggi yang Ditingkatkan oleh Sonodynamic N2O Microbubbles Ferumoxytol Melemahkan Fungsi MDSCs untuk Memperbaiki Imunosupresi yang Diinduksi LPS pada Sepsis

bahan nano