Rekonfigurasi Ukuran Cepat Tetesan Ga Ditumbuhi MBE dengan Iradiasi Laser UV Terpulsed In-Situ
Abstrak
Permukaan tetesan Gallium (Ga) yang disiapkan MBE pada substrat GaAs (001) diin situ diiradiasi oleh satu tembakan laser UV terpulsed. Ini menunjukkan bahwa tembakan laser dapat dengan mudah menyesuaikan ulang ukuran tetesan Ga dan tetesan Ga khusus dengan distribusi ukuran sangat lebar, lebar dari 16 hingga 230 nm dan tinggi dari 1 hingga 42 nm, berhasil diperoleh. Karena ketidakhomogenan energi di seluruh spot laser, modifikasi tetesan sebagai fungsi intensitas iradiasi (IRIT) dapat langsung diteliti pada satu sampel dan mekanisme yang terkait diuraikan. Secara sistematis, pengalihan ukuran laser dapat dipandang sebagai: untuk tingkat iradiasi rendah, pemanasan laser hanya memperluas tetesan untuk membuat penggabungan di antara mereka, jadi pada tahap ini, distribusi ukuran tetesan hanya bergeser ke sisi besar; untuk tingkat iradiasi tinggi, iradiasi laser tidak hanya menyebabkan ekspansi termal tetapi juga avaporsi termal atom Ga yang membuat pergeseran ukuran bergerak ke kedua sisi. Semua pergeseran ukuran pada tetesan Ga ini dapat dikendalikan dengan baik dengan menerapkan berbagai laser IRIT yang memungkinkan epitaksi tetesan yang lebih dapat dirancang di masa depan.
Pendahuluan
Saat ini, dengan pengembangan yang semakin meningkat baik fisika dasar maupun aplikasi praktis, sangat diminta bagi orang untuk mencapai berbagai perangkat. Telah dibuktikan secara luas bahwa berbagai perangkat dan struktur dapat dibangun dengan penerapan nanopartikel logam [1,2,3,4,5]. Sebagai perwakilan penting, epitaksi tetesan yang didasarkan pada tetesan logam (nanopartikel) telah terus menarik minat dan upaya penelitian di seluruh dunia sejak diajukan oleh Koguchi et al. [6] pada 1991 karena ia dapat hampir mencakup semua jenis nanostruktur berdimensi rendah, termasuk tetapi tidak terbatas pada titik kuantum [7, 8], cincin kuantum [9,10,11] dan kawat kuantum [12, 13]. Khususnya baru-baru ini, beberapa struktur sangat khas dari pasangan titik kuantum [14, 15], molekul titik kuantum [16, 17], ganda-cincin [18] dan cincin konsentrik ganda [19, 20] juga berhasil disaksikan oleh epitaksi tetesan. Umumnya, epitaksi tetesan biasanya menggabungkan dua langkah, yaitu, pre-formasi tetesan logam dan kristalisasi selanjutnya [21, 22]. Pengendalian ukuran tetesan selama langkah pembentukan tetesan adalah poin kunci untuk seluruh epitaksi tetesan karena ia tidak hanya menentukan ukuran akhir struktur kuantum secara langsung, tetapi juga menentukan jenis nanostruktur yang akan ditargetkan oleh tetesan. Misalnya, pergantian cepat antara titik kuantum dan cincin kuantum dapat dengan sensitif dipicu dengan menyesuaikan ukuran tetesan dan cincin konsentrik ganda yang disebutkan sebelumnya eksklusif dibangun pada tetesan Ga dengan ukuran sangat besar. Seperti yang dilaporkan dengan baik, suhu adalah faktor paling penting untuk menyesuaikan ukuran tetesan, untuk memperbesar tetesan, suhu harus meningkat [23, 24]. Biasanya, Fuster et al. telah meningkatkan suhu hingga 500 °C untuk berhasil mendapatkan tetesan Ga besar dengan tinggi 45 nm dan lebar 240 nm [25]. Namun, peningkatan suhu akan memperintensikan pengerukan tetesan ke dalam substrat secara drastis [26,27,28,29]. Dengan jenis nano-drill ini, elemen tetesan akan habis sebelum kristalisasi selanjutnya dan juga struktur parasit lubang nano akan berkembang di bawah tetesan yang dapat mencemari struktur kuantum target. Zh. M. Wang et al. telah membuktikan bahwa tetesan Ga dapat sepenuhnya menghilang dan diganti oleh lubang nano berbentuk gunung berapi hanya setelah aniling pada 500 °C selama 80 s tanpa pasokan Arsenik (As) [30]. Jelas, untuk meningkatkan suhu dapat menghancurkan tetesan, tetapi untuk mendorong mereka tumbuh lebih besar membuat orang harus melakukannya, ini adalah kontradiksi yang tidak dapat dikonresiliasi dalam epitaksi tetesan tradisional. Oleh karena itu, sangat penting untuk menemukan teknologi, yang tidak bergantung pada suhu, untuk memodifikasi ukuran tetesan.
Dalam paper ini, tetesan Ga, dengan morfologi asli kepadatan: 4,1 × 10¹⁰/cm², lebar: 37–65 nm dan tinggi: 4–9 nm, diproduksi pada substrat GaAs (001) (Sub) melalui MBE dan kemudian segera kami menggunakan laser UV terpulsed untuk menembak permukaan yang telah disiapkan in situ. Impresif, tembakan laser menunjukkan modifikasi yang baik dari ukuran tetesan dan prinsip yang terlibat dari resizing dari LIR dipajang secara sistematis. Setelah iradiasi, tinggi dan lebar tetesan membentang ke rentang 1–42 nm dan 16–230 nm, masing-masing, yaitu, kami telah berhasil mencapai tetesan sangat besar dengan lebar hingga 230 nm dan tinggi hingga 42 nm langsung pada suhu sangat rendah 180 °C. Jadi teknologi untuk resize tetesan dengan keamanan dan efisiensi dilaporkan di sini. Ini harus memberikan kebebasan besar pada pengendalian ukuran bagi epitaksi tetesan saat ini dan membuatnya lebih feasibel dan fleksibel.
Metode Eksperimen
Eksperimen dilakukan pada MBE khusus yang dirancang dilengkaki dengan viewport laser untuk memperkenalkan sinar laser terpulsed ke dalam ruangan secara in situ. Saat ini, sistem prototipe ini hanya memasang tiga sel sumber Indium (In), Ga dan As. Suhu pertumbuhan dipantau oleh pirometer yang telah dikalibrasi. Untuk memantau pertumbuhan, difraksi elektron energi tinggi pemantulan juga disertakan. Pertama, Sub GaAs (001) 2 inci kuarter yang telah diurasi diaplikasi oleh lapisan buffer GaAs 300 nm pada 600 °C dan BEP As₂ diatur sebagai 7,6 × 10⁻⁶ Torr. Kemudian, katup As ditutup sepenuhnya dan suhu Sub diturunkan sementara ke 400 °C untuk menunggu atom As berlebihan ditangkap dengan cukup oleh tangga dingin cair nitrogen dan sambil menghindari penyerapan As pada permukaan. Sampai tekanan ambient As dikurangi ke sekitar 1,2 × 10⁻⁹ Torr yang hampir sama dengan tekanan terbaik ((9,5 ~ 11) × 10⁻¹⁰ Torr) yang dapat diperoleh sebelum pertumbuhan untuk menghindari As₂ tersisa, suhu Sub lebih lanjut diturunkan ke 180 °C untuk membentuk tetesan masing-masing dengan laju pertumbuhan Ga 0,168 ML/s dan ketebalan total penyetoran 4 MLs. Segera setelah pertumbuhan tetesan Ga selesai, sampel diin situ diiradiasi oleh hanya satu tembakan sinar tunggal laser neodymium yttrium aluminum garnet frekwensi tiga kali (panjang gelombang: 355 nm/durasi pulsa: 10 ns) dengan energi 35 mJ. Setelah iradiasi, sampel segera diambil untuk menguji morfologi permukaan oleh AFM dalam mode tapping. Karena spot laser (6 mm/Diameter) jauh lebih kecil dari Sub 1/4 2 inci, baik wilayah non-iradiasi (NIR) maupun wilayah iradiasi (IR) dapat ditempatkan bersama untuk dibandingkan. Untuk IR, karena spot laser memiliki distribusi intensitas profil Gaussian, evolusi morfologi tetesan sebagai fungsi IRIT dapat diamati sekaligus pada sampel ini. Jadi dalam diskusi selanjutnya, lima lokasi representatif, yang didefinisikan sebagai iradiasi-1 (IR1) hingga iradiasi-5 (IR5) dalam urutan IRIT E_IR1 < E_IR2 < E_IR3 < E_IR4 < E_IR5, dipilih dari IR untuk analisis dan posisi pasti mereka terkait spot laser ditandai pada gambar atas Fig. 1. Seperti yang ditunjukkan, posisi IR5 sesuai dengan pusat spot laser (ditandai sebagai posisi 0), kemudian kita memindai ke kanan secara linier, setelah setiap gerakan 0,5 mm, citra AFM diambil (yang sesuai dengan IR4-IR1 secara berurutan). Terakhir, kita sepenuhnya keluar dari spot dan mengambil citra AFM yang didefinisikan sebagai NIR (yaitu, morfologi asli tetesan Ga yang disiapkan).
Hasil morfologi AFM tetesan di a NIR dan b–f IR1-IR5; histogram yang sesuai dari distribusi lebar dan tinggi masing-masing di (g dan m) NIR dan (h−l dan n−r) IR1-IR5; gambar atas menunjukkan posisi pasti NIR dan IR1-IR5 terkait spot laser
Hasil dan Pembahasan
Gambar 1a–f menyajikan hasil morfologi AFM tetesan di NIR dan IR1-IR5, masing-masing. (g-l) dan (m-r) adalah histogram yang sesuai dari distribusi lebar dan tinggi. Karena tetesan dibuat pada suhu rendah 180 °C, di NIR (Gambar 1a), kepadatan asli mencapai hingga 4,1 × 10¹⁰/cm² dan lebar serta tinggi keduanya biasanya didistribusikan Gaussian dengan mode dominan 45–55 nm dan 4–8 nm (secara masing-masing ditunjukkan dalam Gambar 1g, m). Ukuran maksimum dan minimum masing-masing ~ 65 nm lebar/~ 9 nm tinggi dan ~ 37 nm lebar/~ 4 nm tinggi. Tetesan di IR1 (Gambar 1b) terlihat sangat mirip dengan NIR. Tidak ada perubahan yang jelas dapat dibedakan dalam perbandingan baik Gambar 1h dan (g) atau (n) dan (m). Tetesan di IR1 memiliki ukuran maksimum dan minimum yang sama dengan NIR. Sementara di IR2 (Gambar 1c) dan IR3 (Gambar 1d), ukuran tetesan mulai dimodifikasi oleh tembakan laser. Beberapa tetesan diperbesar muncul pada permukaan dengan pengurangan kepadatan. Khususnya untuk IR3, tetesan yang melebihi lebar maksimum sebelumnya (65 nm) telah mencakup proporsi 55% (Gambar 1j) dan sesuai 37% untuk proporsi yang melebihi tinggi maksimum sebelumnya (Gambar 1p). Pada saat yang sama, kepadatan total telah berkurang hingga hanya 1/3 dari kepadatan asli. Secara keseluruhan, setelah resize laser, distribusi ukuran tetesan baik di IR2 maupun IR3 hanya bergeser ke sisi besar, yaitu, tidak ada tetesan di sisi kecil dari distribusi asli di NIR yang diamati. Namun, untuk tetesan di IR4 dan IR5, distribusi tidak hanya bergeser ke sisi besar tetapi juga perluas ke sisi kecil: Gambar 1e, f menampilkan hasil IR4 dan IR5, dengan pengurangan kepadatan yang berlanjut, jelas terlihat dalam Gambar 1k–l dan q–r bahwa distribusi ukuran tetesan lebih lanjut bergeser ke sisi besar. Khususnya di IR5, tetesan maksimum (lebar: 230 nm/tinggi: 42 nm) hampir empat kali lebih besar dari tetesan maksimum (lebar: 65 nm/tinggi: 9 nm) di NIR dan ukuran besar seperti ini tidak dilaporkan di tempat lain pada suhu rendah ini. Selain itu, beberapa tetesan kecil di bawah ukuran minimum asli juga dihasilkan dan beberapa bahkan ultra-mini hanya dengan lebar 16 nm dan tinggi 1 nm. Jadi, evolusi modifikasi laser tetesan Ga dengan IRIT diamati sepenuhnya dan ini baik menunjukkan bahwa tembakan laser dapat dengan mudah resize tetesan Ga.
Untuk menginterpretasikan data eksperimental di atas, pertama, lima area parsial yang dipilih dari NIR dan IR1-IR4 diperbesar dan diilustrasikan dalam Gambar 2a–e, masing-masing. Kedua, kami juga menghitung volume ekivalen (EV) tetesan Ga di NIR dan IR1-IR5. Dalam perhitungan, profil penampang tetesan Ga diasumsikan sebagai mode cap bola [26], lalu volume setiap tetesan dapat diberikan oleh
di mana r adalah radius tetesan dan θ adalah sudut kontak, masing-masing, akhirnya EV untuk NIR dan IR1-IR5 dihitung dengan menjumlahkan volume semua tetesan dalam Gambar 1a–f secara masing-masing. Gambar 2f menunjukkan hasil EV yang dinormalisasi (segitiga) dan data kepadatan yang dinormalisasi (persegi) juga disertakan. Kemudian evolusi seluruh resize laser dapat dibagi menjadi tiga tahap: pada tahap pertama (NIR-IR1): Tetesan asli di NIR (Gambar 2a) berdiri sangat dekat dan sekitar setiap tetesan bersih dan datar (lihat gambar) yang diilustrasikan dalam Gambar 2a′. Untuk IR1 (yang diiradiasi dengan intensitas cukup rendah), dibandingkan dengan NIR, distribusi ukuran, kepadatan dan EV hampir tidak berubah, tetapi struktur nano-ring yang muncul terlihat mengelilingi tetesan yang ditandai dengan panah putih dalam Gambar 2b. Kami mengaitkannya dengan ekspansi tetesan yang diinduksi oleh pemanasan laser. Seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 2b′, setelah iradiasi, laser akan memanaskan tetesan untuk memperluas (ekspansi termal yang terkenal). Namun, ekspansi tidak cukup kuat untuk membuat penggabungan tetesan karena interkorsi terbatas. Setelah panas disipasi, tetesan akan kembali ke keadaan keseimbangan asli tetapi meninggalkan jejak ekspansi yang berbentuk cincin yang mengelilingi tetesan yang rileks (lihat panah hitam). Oleh karena itu pada tahap ini, IRIT terlalu lemah untuk resize tetesan; pada tahap kedua (IR2-IR3): Dalam Gambar 2c untuk IR2, bukti eksperimental dari penggabungan tetesan diamati dan ditandai dengan persegi panjang kuning di titik. Tetesan yang ditandai berseberangan dengan lubang nano (panah putih) dan jauh lebih besar dari yang mana pun di NIR dengan ukuran 70 nm lebar dan 12 nm tinggi. Ini dapat dijelaskan oleh penggabungan dua tetesan seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 2c′: untuk A_tetetan dan B_tetetan, dengan meningkatnya IRIT, ekspansi ditingkatkan yang menghasilkan lebih banyak silang antara mereka dan kemudian silang lebih banyak mungkin mendorong A_tetetan menggabungkan ke B_tetetan secara acak sambil meninggalkan lubang nano yang di-pre-drill oleh A_tetetan pada saat yang sama. Sementara dibandingkan dengan IR2, dalam Gambar 2d untuk IR3, penggabungan tiga (lihat persegi panjang kuning di titik/Gambar 2d′) atau lebih banyak tetesan ditemukan yang mencerminkan efek resize laser yang lebih kuat. Oleh karena itu, untuk IR2 dan IR3, data statistik distribusi ukuran dan kepadatan dapat dijelaskan sebagai hasil dari penggabungan. Selain itu, seperti yang terlihat dalam Gambar 2f, baik IR2 maupun IR3 masih mempertahankan level EV yang sama dengan NIR dalam kontras dengan penurunan tajam kepadatan. Ini berarti pada tahap ini, tembakan laser hanya resize tetesan melalui ekspansi termal tanpa kehilangan atom Ga. Namun, pada tahap ketiga IR4-IR5: EV tetesan mulai berkurang secara tajam. Ini menunjukkan bahwa LIR tidak hanya akan memperluas tetesan tetapi juga diiringi oleh avaporsi termal atom Ga. Setelah IRIT melebihi nilai tertentu, laser terpulsed dapat segera memanaskan tetesan melebihi ambang avaporsi Ga. Jadi resize tetesan pada tahap ini diatur bersama oleh penggabungan dan avaporsi. Gambar 2e′ menggambarkan interaksi: jika penggabungan tidak mengkompensasi kehilangan Ga oleh avaporsi termal, ukuran tetesan akan menyusut (lihat tetesan mini yang ditandai dalam Gambar 2e) dan jika tidak, akan meningkat. Khususnya, beberapa tetesan besar mungkin dihasilkan (lihat tetesan besar yang ditandai dalam Gambar 2e) oleh penggabungan multi-tetesan dengan probabilitas tertentu. Kemudian kompetisi ini dapat dengan baik menjelaskan mengapa pergeseran ukuran IR4 dan IR5 secara khusus membentang ke kedua sisi. Sampel ini, resize tetesan oleh tembakan laser in situ telah diteliti dengan baik dalam perspektif performa dan prinsip. Untuk membuat pekerjaan lebih terorganisir, dalam selanjutnya kami telah melakukan dua eksperimen yang dirancang lainnya.
Pembesaran hasil morfologi AFM masing-masing mengenai a NIR dan b–e IR1-IR4 dan gambar yang sesuai dari dinamika morfologi untuk (a′) NIR dan (b′–e′) IR1-IR4, untuk diskusi yang nyaman, tetesan dengan properti morfologi tipikal dari setiap pembesaran dipilih dengan hati-hati dan ditandai dengan persegi panjang kuning di titik; f Hasil kepadatan dan volume ekivalen yang dinormalisasi dari tetesan dalam Gambar 1a/NIR, Gambar 1b/IR1, Gambar 1c/IR2, Gambar 1d/IR3, Gambar 1e/IR4 dan Gambar 1f/IR5
Di satu sisi, menurut prinsip penjelasan kami tentang penggabungan yang diinduksi oleh ekspansi termal, selain IRIT, jarak antar-tetesan, yaitu kepadatan tetesan, adalah parameter kunci lainnya. Seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 3a, jika kita memisahkan dua tetesan dengan celah yang lebih besar (dari d1 ke d2), penggabungan seharusnya relatif terhambat karena silang yang berkurang selama ekspansi termal yang sama. Oleh karena itu, kami menyiapkan sampel tetesan baru pada suhu 280 °C. Seiring meningkatnya suhu, kepadatan tetesan NIR (Gambar 3b) dengan cepat berkurang menjadi 5 × 10⁹/cm², hampir 1/8 dari sampel pada 180 °C dan spasi antar-tetesan telah diperluas secara efektif. Setelah iradiasi, seperti yang terlihat dalam Gambar 3c, tetesan masih memiliki kepadatan yang sama dengan NIR tetapi dikelilingi oleh cincin berseberangan yang sangat menakjubkan (lihat panah putih). Ini mencerminkan bahwa penggabungan memang dicegah meskipun dengan ekspansi termal yang kuat dan sehingga memperkuat penjelasan kami dengan kuat.
a Ilustrasi grafik efek jarak antar pada penggabungan antara dua tetesan; Hasil morfologi AFM tetesan yang ditumbuhi pada 280 °C b sebelum dan c setelah iradiasi
Di sisi lain, layak untuk ditunjukkan bahwa lubang nano (Gambar 4a) yang diamati dalam pekerjaan kami sangat dangkal dengan kedalaman sub-nanometer (kurang dari tiga lapis atom) (lihat inset). Jadi impresif, efek drill tetesan secara ketat tertekan dan dapat hampir diabaikan yang menguntungkan oleh suhu Sub rendah. Untuk menyajikan risiko potensial nano-drill seiring meningkatnya suhu untuk tetesan, kami membuat sampel lain pada suhu tinggi 350 °C. Setelah pertumbuhan selesai, suhu Sub tidak turun segera tetapi dengan jeda singkat hanya 2 menit sebelum pendinginan cepat. Gambar 4b menunjukkan hasil morfologi, kita dapat melihat efek drill serius telah terjadi dan telah merusak tetesan dengan parah. Dan beberapa tetesan (lihat panah) bahkan erosi sepenuhnya dan diganti oleh lubang nano dengan kedalaman pengerukan beberapa nanometer (lihat inset). Di sisi lain, seperti yang disarankan dalam Gambar 4c, tetesan yang disiapkan pada 180 °C masih dapat tetap stabil setelah jeda selama 15 menit pada suhu yang sama.
Hasil morfologi AFM tetesan di a IR3, b tetesan yang ditumbuhi pada 350 °c diikuti oleh aniling 2 menit pada suhu yang sama dan c tetesan yang ditumbuhi pada 180 °c diikuti oleh aniling 15 menit pada suhu yang sama
Kesimpulan
Kesimpulannya, kami telah melakukan penelitian pada MBE menembak tetesan Ga pada 180 °C oleh laser terpulsed dan menunjukkan bahwa tembakan laser dapat dengan mudah dan efisien menyesuaikan distribusi ukuran tetesan. Evolusi morfologi tetesan sebagai fungsi IRIT dipelajari dengan hati-hati dan mekanisme yang terlibat juga diuraikan secara sistematis: untuk tingkat iradiasi rendah, distribusi ukuran tetesan hanya bergeser ke sisi besar yang dapat dijelaskan oleh efek gabungan tetesan yang diinduksi oleh ekspansi termal tetesan; Sementara untuk tingkat iradiasi tinggi, pergeseran ukuran akan secara khusus membentang ke kedua sisi dan ini disebabkan oleh jenis kompetisi antara gabungan dan avaporsi termal. Jadi di sini, kami telah melaporkan teknologi dengan menggunakan iradiasi laser terpulsed untuk resize tetesan in situ pada suhu rendah ini yang hampir dapat mencegah tetesan menggeruk ke dalam Sub. Jelas, teknologi kami kompatibel dengan solusi epitaksi tetesan umum yang indah tanpa polusi, oksidasi dan kerusakan. Dan yang layak disebutkan adalah, dengan meningkatkan iradiasi sinunggul menjadi iradiasi interferensi multi-sinunggul, kita dapat dengan mudah merealisasikan modifikasi pola ukuran tetesan untuk epitaksi tetesan yang lebih terkontrol di masa depan.
