Aktifkan Distribusi Ulang Ukuran Facile dari MBE-Grown Ga-Droplets melalui Pemotretan Laser Berdenyut In Situ
Abstrak
Permukaan tetesan Gallium (Ga) yang disiapkan MBE pada substrat GaAs (001) disinari dengan satu tembakan laser berdenyut UV. Ini menunjukkan bahwa pemotretan laser dapat dengan mudah menyesuaikan kembali ukuran tetesan-Ga dan tetesan-ga khusus dengan distribusi ukuran yang sangat luas dengan lebar dari 16 hingga 230 nm dan tinggi dari 1 hingga 42 nm berhasil diperoleh. Karena ketidakhomogenan energi di seluruh titik laser, modifikasi tetesan sebagai fungsi dari intensitas penyinaran (IRIT ) dapat langsung diselidiki pada satu sampel dan mekanisme yang berkorelasi diklarifikasi. Secara sistematis, pengubahan ukuran laser dapat dianggap sebagai:untuk tingkat penyinaran rendah, pemanasan laser hanya memperluas tetesan untuk membuat penggabungan di antara mereka, jadi pada tahap ini, distribusi ukuran tetesan hanya digeser ke sisi besar; untuk tingkat iradiasi tinggi, iradiasi laser tidak hanya menyebabkan ekspansi termal tetapi juga penguapan termal atom Ga yang membuat pergeseran ukuran bergerak ke kedua sisi. Semua perubahan ukuran pada tetesan-Ga ini dapat dikontrol secara kuat dengan menerapkan IRIT laser berbeda yang memungkinkan epitaksi tetesan yang lebih dapat dirancang di masa mendatang.
Pengantar
Saat ini dengan meningkatnya perkembangan fisika dasar dan aplikasi praktis, tuntutan besar bagi orang untuk mencapai berbagai perangkat. Telah banyak ditunjukkan bahwa berbagai perangkat dan struktur dapat dibangun dengan menerapkan nanopartikel logam [1,2,3,4,5]. Sebagai perwakilan penting, epitaksi tetesan yang didasarkan pada tetesan logam (partikel nano) terus menarik minat dan upaya penelitian di seluruh dunia sejak diusulkan oleh Koguchi et al. [6] pada tahun 1991 karena hampir dapat mencakup semua jenis struktur nano berdimensi rendah, termasuk tetapi tidak terbatas pada titik-titik kuantum [7, 8], cincin kuantum [9,10,11] dan kabel kuantum [12, 13]. Khususnya baru-baru ini, beberapa struktur yang sangat aneh dari pasangan quantum-dot [14, 15], molekul quantum dot [16, 17], cincin ganda [18] dan cincin konsentris ganda [19, 20] juga berhasil diwujudkan oleh epitaksi tetesan. Umumnya, droplet epitaksi biasanya menggabungkan dua langkah, yaitu, pra-pembentukan tetesan logam dan kristalisasi berikutnya [21, 22]. Kontrol ukuran tetesan selama langkah pembentukan tetesan adalah titik kunci untuk seluruh epitaksi tetesan karena tidak hanya menentukan ukuran akhir struktur kuantum secara langsung, tetapi juga menentukan struktur nano seperti apa yang akan menjadi target tetesan. Misalnya, peralihan cepat antara titik kuantum dan cincin kuantum dapat dipicu secara sensitif dengan menyetel ukuran tetesan dan beberapa cincin konsentris yang disebutkan di atas secara eksklusif dibangun di atas tetesan Ga dengan ukuran yang sangat besar. Seperti dilaporkan dengan baik, suhu adalah faktor yang paling penting untuk menyesuaikan ukuran tetesan, untuk memperbesar tetesan, suhu harus meningkat [23, 24]. Biasanya, Fuster dkk. telah meningkatkan suhu hingga 500 °C untuk berhasil mendapatkan tetesan Ga besar dengan tinggi 45 nm dan lebar 240 nm [25]. Namun, peningkatan suhu akan mengintensifkan etsa tetesan ke substrat secara drastis [26,27,28,29]. Dengan bor nano semacam ini, elemen tetesan akan dikonsumsi sebelum kristalisasi berikutnya dan juga struktur parasit lubang nano akan berkembang di bawah tetesan yang dapat mencemari struktur kuantum target. Zh. M. Wang dkk. telah membuktikan bahwa tetesan Ga dapat benar-benar hilang dan digantikan oleh lubang nano seperti gunung berapi hanya setelah anil pada 500 °C selama 80 detik tanpa suplai Arsenik (As) [30]. Jelas, menaikkan suhu dapat menghancurkan tetesan, tetapi untuk mendorongnya tumbuh lebih besar membuat orang harus melakukannya, itu adalah kontradiksi yang tidak dapat didamaikan dalam epitaksi tetesan tradisional. Oleh karena itu, sangatlah penting untuk menemukan teknologi, dengan kemandirian suhu, untuk mengubah ukuran tetesan.
Dalam makalah ini, Ga-tetesan, dengan morfologi densitas asli:4.1 × 10
10
/cm
2
, lebar:37–65 nm dan tinggi:4–9 nm, diproduksi pada substrat GaAs (001) (Sub) melalui MBE dan kemudian kami segera menggunakan laser berdenyut UV untuk memotret permukaan yang telah disiapkan secara in situ. Mengesankan, penembakan laser berperilaku modifikasi yang baik dari ukuran tetesan dan prinsip yang terlibat dari pengubahan ukuran dari LIR juga disajikan secara sistematis. Setelah iradiasi, tinggi dan lebar tetesan melebar ke kisaran 1–42 nm dan 16–230 nm, masing-masing, yaitu, kami telah berhasil mencapai tetesan besar yang ekstrem dengan lebar sepanjang 230 nm dan tinggi setinggi 42 nm langsung pada suhu yang sangat rendah yaitu 180 °C. Jadi teknologi untuk mengubah ukuran tetesan dengan keamanan dan efisiensi dilaporkan di sini. Ini harus memberikan kontribusi besar kebebasan kontrol ukuran pada epitaksi tetesan saat ini dan membuatnya lebih layak dan fleksibel.
Metode Eksperimental
Eksperimen dilakukan pada MBE yang dirancang khusus yang dilengkapi dengan laser viewport untuk memasukkan sinar laser berdenyut ke dalam ruangan. Saat ini, sistem prototipe ini hanya menginstal tiga sel sumber Indium (In), Ga dan As. Suhu pertumbuhan dipantau oleh pirometer yang dikalibrasi. Untuk memantau pertumbuhan, refleksi difraksi elektron energi tinggi juga terdiri. Pertama, Sub kuartal 2 inci GaAs (001) terdeoksidasi dilapisi oleh lapisan buffer GaAs 300 nm pada 600 °C dan BEP As2 ditetapkan sebagai 7.6 × 10
−6
Tor. Kemudian, katup As ditutup penuh dan suhu Sub diatur ke 400 °C sementara untuk menunggu kelebihan atom As ditangkap secara memadai oleh perangkap dingin nitrogen cair dan sementara itu untuk menghindari penyerapan As di permukaan. Hingga tekanan As-ambien berkurang menjadi sekitar 1,2 × 10
−9
Torr yang hampir sama dengan tekanan terbaik ((9.5 ~ 11) × 10
−10
Torr) yang dapat diperoleh sebelum pertumbuhan untuk menghindari sisa As2 , suhu Sub selanjutnya diturunkan hingga 180 °C untuk membentuk tetesan masing-masing dengan laju pertumbuhan Ga 0,168 ML/s dan ketebalan deposisi total 4 ML. Segera setelah pertumbuhan tetesan Ga selesai, sampel disinari secara in situ hanya dengan satu tembakan mono-beam dari laser neodymium yttrium aluminium garnet frekuensi tiga kali lipat (panjang gelombang:355 nm/durasi pulsa:10 ns) dengan energi sebesar 35 mJ. Setelah diiradiasi, sampel langsung dibawa keluar untuk menjalani uji morfologi permukaan oleh AFM dalam mode sadap. Karena titik laser (6 mm/Diameter) jauh lebih kecil daripada Sub 1/4 2 inci, kedua wilayah yang tidak disinari (NIR ) dan daerah yang disinari (IR ) dapat disatukan untuk dibandingkan. Untuk IR , karena titik laser memiliki distribusi intensitas yang diprofilkan seperti Gaussian, evolusi morfologi tetesan sebagai fungsi IRIT dapat sekaligus diamati pada sampel ini. Jadi dalam pembahasan berikut, lima lokasi yang representatif, didefinisikan sebagai iradiasi-1 (IR1 ) ke iradiasi-5 (IR5 ) di IRIT urutan EIR1 < EIR2 < EIR3 < EIR4 < EIR5 , dipilih dari IR untuk analisis dan posisi yang tepat dari mereka yang terkait dengan titik laser ditandai pada gambar atas Gambar. 1. Seperti yang ditunjukkan, posisi IR5 sesuai dengan pusat titik laser (ditandai sebagai posisi 0), kemudian kami memindai secara linier ke kanan, setelah setiap gerakan 0,5 mm, gambar AFM diambil (sesuai dengan IR4-IR1 berurutan). Akhirnya, kami benar-benar bergerak keluar dari tempat itu dan mengambil gambar AFM yang didefinisikan sebagai NIR (yaitu, morfologi asli tetesan Ga yang disiapkan).
Hasil morfologi AFM dari tetesan di aNIR dan b –fIR1-IR5; histogram yang sesuai dari distribusi lebar dan tinggi masing-masing dalam (g dan m) NIR dan (hl dan nr ) IR1-IR5; penarikan atas menunjukkan posisi yang tepat dari NIR dan IR1-IR5 terkait dengan titik laser
Hasil dan Diskusi
Gambar 1a–f menyajikan hasil morfologi AFM dari tetesan di NIR dan IR1-IR5 , masing-masing. (g-l) dan (m-r) adalah histogram yang sesuai untuk distribusi lebar dan tinggi. Karena tetesan dibuat pada suhu serendah 180 °C, dalam NIR (Gbr. 1a), densitas aslinya mencapai setinggi 4,1 × 10
10
/cm
2
dan lebar dan tinggi keduanya biasanya terdistribusi Gaussian dengan mode dominan 45–55 nm dan 4–8 nm (masing-masing ditunjukkan pada Gambar. 1g, m). Ukuran maksimum dan minimum sesuai ~ lebar 65 nm/ ~ tinggi 9 nm dan ~ lebar 37 nm/~ 4 nm tinggi. Tetesan di IR1 (Gbr. 1b) sangat mirip dengan NIR . Tidak ada perubahan berbeda yang dapat dibedakan dari perbandingan baik Gambar 1h dan (g) atau (n) dan (m). Tetesan di IR1 memiliki ukuran maksimum dan minimum yang sama dengan NIR . Saat berada di IR2 (Gbr. 1c) dan IR3 (Gbr. 1d), ukuran tetesan mulai dimodifikasi oleh penembakan laser. Beberapa tetesan yang diperbesar muncul di permukaan dengan pengurangan kepadatan. Khusus untuk IR3 , tetesan di luar lebar maksimum sebelumnya (65 nm) telah menyumbang proporsi 55% (Gbr. 1j) dan sesuai 37% untuk proporsi di luar tinggi maksimum sebelumnya (Gbr. 1p). Pada saat yang sama, kepadatan total telah berkurang menjadi hanya 1/3 dari kepadatan aslinya. Secara keseluruhan, setelah pengubahan ukuran laser, distribusi ukuran tetesan di salah satu IR2 dan IR3 hanya digeser ke sisi besar, yaitu, tidak ada tetesan di sisi kecil dari distribusi asli di NIR diamati. Namun, untuk tetesan di IR4 dan IR5 , distribusi tidak hanya bergeser ke sisi besar tetapi juga meluas ke sisi kecil:Gambar 1e, f menampilkan hasil IR4 dan IR5 , dengan pengurangan densitas yang berkelanjutan, jelas terlihat pada Gambar 1k–l dan q–r bahwa distribusi ukuran tetesan selanjutnya bergeser ke sisi besar. Khususnya di IR5 , tetesan maksimum (lebar:230 nm/tinggi:42 nm) hampir empat kali lebih besar dari yang maksimum (lebar:65 nm/tinggi:9 nm) di NIR dan ukuran sebesar itu tidak dilaporkan di tempat lain pada suhu yang sangat rendah. Selain itu, beberapa tetesan kecil di bawah ukuran minimum asli juga dihasilkan dan beberapa di antaranya bahkan hanya ultra-mini dengan lebar 16 nm dan tinggi 1 nm. Jadi, evolusi modifikasi laser dari tetesan-Ga dengan IRIT benar-benar diamati dan ini menunjukkan dengan baik bahwa penembakan laser dapat dengan mudah mengubah ukuran tetesan-Ga.
Untuk menginterpretasikan data eksperimen di atas, pertama, lima area parsial dipilih dari NIR dan IR1-IR4 diperbesar dan diilustrasikan pada Gambar. 2a–e, masing-masing. Kedua, kami juga menghitung volume yang setara (EV ) dari tetesan-Ga di NIR dan IR1-IR5 . Dalam perhitungan, profil bagian dari droplet Ga diasumsikan sebagai mode spherical cap [26], maka volume setiap droplet dapat diberikan oleh
dimana r adalah jari-jari tetesan dan adalah sudut kontak, masing-masing, akhirnya EV untuk NIR dan IR1-IR5 dihitung dengan menjumlahkan volume semua tetesan pada Gambar 1a-f. Gambar 2f menunjukkan EV . yang dinormalisasi hasil (segitiga) dan data kepadatan yang dinormalisasi (kotak) juga disertakan. Kemudian seluruh evolusi pengubahan ukuran laser dapat dibagi menjadi tiga tahap:pada tahap pertama (NIR-IR1 ):Tetesan asli di NIR (Gbr. 2a) antar stand sangat dekat dan sekeliling setiap droplet jelas dan rata (lihat gambar) yang digambarkan pada Gbr. 2a′. Untuk IR1 (dimana disinari dengan intensitas yang cukup rendah), dibandingkan dengan NIR , distribusi ukuran, kepadatan dan EV hampir tidak berubah, tetapi struktur cincin nano yang muncul diamati mengelilingi tetesan yang ditandai dengan panah putih pada Gambar 2b. Kami mengaitkannya dengan perluasan tetesan yang disebabkan oleh pemanasan laser. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2b′, setelah iradiasi, laser akan memanaskan tetesan untuk mengembang (ekspansi termal yang terkenal). Sedangkan pemuaian tidak cukup kuat untuk melakukan koalesensi droplet karena intercross yang terbatas. Saat panas hilang, tetesan akan mengendur kembali ke keadaan setimbang semula tetapi meninggalkan jejak pemuaian yang berbentuk seperti cincin yang melingkari tetesan yang rileks (lihat panah hitam). Oleh karena itu pada tahap ini, IRIT terlalu lemah untuk mengubah ukuran tetesan; pada tahap kedua (IR2-IR3 ):Pada Gambar. 2c untuk IR2 , bukti eksperimental koalesensi tetesan diamati dan ditunjukkan dengan persegi panjang bertitik kuning. Tetesan yang ditandai dikelilingi oleh lubang nano (panah putih) dan jauh lebih besar daripada NIR dengan ukuran lebar 70 nm dan tinggi 12 nm. Hal ini dapat dijelaskan dengan penggabungan dua tetesan seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2c′:untuk Atetesan dan Btetesan , dengan IRIT meningkat, ekspansi ditingkatkan yang menghasilkan lebih banyak persilangan di antara mereka dan kemudian lebih banyak persilangan mungkin akan mendorong Atetesan bergabung menjadi Btetesan secara acak sehingga meninggalkan lubang nano yang telah dibor sebelumnya oleh Atetesan pada waktu bersamaan. Sementara dibandingkan dengan IR2 , pada Gambar. 2d untuk IR3 , perpaduan tiga (lihat persegi panjang bertitik kuning/Gbr. 2d′) atau bahkan lebih banyak tetesan ditemukan yang mencerminkan efek yang lebih kuat dari pengubahan ukuran laser. Oleh karena itu, untuk IR2 dan IR3 , data statistik distribusi ukuran dan kepadatan dapat dijelaskan sebagai hasil dari koalesensi. Selanjutnya, seperti yang terlihat pada Gambar. 2f, keduanya IR2 dan IR3 masih tetap sama EV sejajar dengan NIR berbeda dengan pengurangan tajam kepadatan. Itu berarti pada tahap ini, penembakan laser hanya mengubah ukuran tetesan melalui ekspansi termal tanpa kehilangan atom Ga. Namun, pada tahap ketiga IR4-IR5 :EV tetesan mulai berkurang tajam. Ini menunjukkan bahwa LIR tidak hanya akan memperluas tetesan tetapi juga disertai dengan penguapan termal atom Ga. Setelah IRIT melebihi nilai tertentu, laser berdenyut dapat secara instan memanaskan tetesan hingga melebihi ambang penguapan Ga. Jadi, pengubahan ukuran tetesan pada tahap ini diatur bersama oleh koalesensi dan penguapan. Gambar 2e′ mengilustrasikan interaksi tersebut:jika koalesensi tidak mengkompensasi hilangnya Ga melalui penguapan termal, ukuran tetesan akan menyusut (lihat tetesan mini yang ditandai pada Gambar. 2e) dan sebaliknya, itu akan meningkat. Terutama, beberapa tetesan besar dapat dihasilkan (lihat tetesan besar yang ditandai pada Gambar. 2e) dengan penggabungan multi-tetesan di bawah probabilitas tertentu. Maka kompetisi semacam ini dapat menjelaskan dengan baik mengapa pergeseran ukuran IR4 dan IR5 khusus melebar ke kedua sisi. Sejauh ini, mengubah ukuran tetesan dengan in-situ berdenyut LIR telah diselidiki dengan baik dalam perspektif kinerja dan prinsip. Untuk membuat pekerjaan lebih terorganisir dengan baik, berikut ini kami telah melakukan dua eksperimen yang dirancang.
Perbesaran hasil morfologi AFM berturut-turut terhadap aNIR dan b –eIR1-IR4 dan gambar dinamika morfologi yang sesuai untuk (a ) NIR dan (b –e ) IR1-IR4 , untuk diskusi yang nyaman, tetesan dengan sifat morfologi khas dari setiap perbesaran dipilih dengan cermat dan ditandai dengan persegi panjang bertitik kuning; f Hasil densitas normal dan volume ekivalen dari tetesan pada Gambar 1a/NIR , Gambar. 1b/IR1 , Gambar. 1c/IR2 , Gambar. 1d/IR3 , Gambar. 1e/IR4 dan Gambar. 1f/IR5
Di satu sisi, menurut prinsip penjelasan kami tentang koalesensi terinduksi ekspansi termal, selain IRIT , jarak antar-tetesan, yaitu densitas tetesan, adalah parameter kunci lainnya. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3a, jika kita memisahkan dua tetesan di celah yang lebih besar (dari d1 ke d2), koalesensi harus relatif dihambat yang dihasilkan dari pengurangan antar-silang selama ekspansi termal yang sama. Oleh karena itu, kami menyiapkan sampel tetesan baru pada suhu 280 °C. Saat suhu meningkat, kerapatan tetesan NIR (Gbr. 3b) berkurang dengan cepat menjadi 5 × 10
9
/cm
2
, hampir 1/8 sampel pada 180 °C dan ruang antar tetesan telah diperkuat secara efektif. Setelah iradiasi, seperti yang terlihat pada Gambar. 3c, tetesan masih memiliki kerapatan yang sama dengan NIR tetapi dikelilingi oleh cincin berdekatan yang sangat luar biasa (lihat panah putih). Ini mencerminkan bahwa penggabungan memang dicegah bahkan dengan ekspansi termal yang kuat dan dengan demikian semakin memperkuat penjelasan kami dengan kuat.
a Ilustrasi grafis dari efek antar-jarak pada perpaduan antara dua tetesan; Hasil morfologi AFM dari droplet yang ditumbuhkan pada 280 °C b sebelum dan c setelah penyinaran
Di sisi lain, perlu ditunjukkan bahwa lubang nano (Gbr. 4a) yang diamati dalam pekerjaan kami sangat dangkal dengan kedalaman sub-nanometer (kurang dari tiga lapisan atom) (lihat inset). Sangat mengesankan, efek bor tetesan sangat ditekan dan hampir dapat diabaikan yang diuntungkan dari suhu Sub yang rendah. Untuk menyajikan potensi risiko bor nano saat suhu meningkat untuk tetesan, kami membuat sampel lain pada suhu tinggi 350 °C. Setelah pertumbuhan selesai, suhu Sub tidak langsung turun tetapi dengan jeda singkat hanya 2 menit sebelum pendinginan cepat. Gambar 4b menunjukkan hasil morfologi, kita bisa melihat efek bor yang serius telah terjadi dan telah menghancurkan tetesan dengan buruk. Dan beberapa tetesan (lihat panah) bahkan sepenuhnya terkikis dan digantikan oleh lubang nano dengan kedalaman penggoresan beberapa nanometer (lihat sisipan). Sebaliknya, seperti yang disarankan pada Gambar. 4c, tetesan yang disiapkan pada 180 °C masih dapat tetap stabil setelah interupsi selama 15 menit.
Hasil morfologi AFM dari tetesan di aIR3 , b tetesan tumbuh pada 350 °C diikuti oleh anil 2 menit pada suhu yang sama dan c tetesan tumbuh pada 180 °C diikuti dengan anil 15 menit pada suhu yang sama
Kesimpulan
Sebagai kesimpulan, kami telah melakukan penelitian tentang pemotretan in situ MBE pada tetesan Ga pada 180 °C dengan laser berdenyut dan menunjukkan bahwa penembakan laser dapat dengan mudah dan efisien tinggi menyesuaikan distribusi ukuran tetesan. Evolusi morfologi tetesan sebagai fungsi IRIT dipelajari dengan cermat dan mekanisme yang terlibat juga diklarifikasi secara sistematis:untuk tingkat iradiasi rendah, distribusi ukuran tetesan hanya bergeser ke sisi besar yang dapat dijelaskan dengan satu-satunya efek koalesensi tetesan yang disebabkan oleh ekspansi termal-laser dari tetesan; Sedangkan untuk tingkat iradiasi tinggi, pergeseran ukuran secara khusus akan meluas ke kedua sisi dan ini disebabkan oleh semacam kompetisi antara koalesensi dan evaporasi termal. Jadi di sini, kami telah melaporkan sebuah teknologi dengan menggunakan iradiasi laser berdenyut untuk mengubah ukuran tetesan di tempat pada suhu rendah yang hampir dapat mencegah tetesan tergores ke dalam Sub. Rupanya, teknologi kami kompatibel dengan solusi epitaksi tetesan umum yang indah dengan bebas polusi, oksidasi, dan kerusakan. Dan yang perlu disebutkan adalah, dengan meningkatkan iradiasi mono-beam menjadi iradiasi interferensi multi-beam, kita dapat dengan mudah mewujudkan modifikasi pola ukuran tetesan untuk epitaksi tetesan yang lebih terkontrol di masa depan.
