Manufaktur industri
Industri Internet of Things | bahan industri | Pemeliharaan dan Perbaikan Peralatan | Pemrograman industri |
home  MfgRobots >> Manufaktur industri >  >> Industrial materials >> bahan nano

Pengaruh Bilayer CeO2−x/ZnO dan ZnO/CeO2−x Struktur Heterostruktur dan Polaritas Elektroform pada Sifat Pengalihan Memori Non-Volatil

Abstrak

Perangkat memori dengan CeO bilayer2−x /ZnO dan ZnO/CeO2−x heterostruktur terjepit di antara elektroda bagian atas Ti dan bagian bawah Pt dibuat dengan sputtering RF-magnetron pada suhu kamar. Bahan semikonduktor tipe-N digunakan di kedua heterostruktur perangkat, tetapi yang menarik, perubahan dalam heterostruktur dan polaritas elektroforming menyebabkan variasi yang signifikan dalam sifat switching resistif (RS). Hasil telah mengungkapkan bahwa polaritas elektroforming memiliki pengaruh besar pada kedua CeO2−x /ZnO dan ZnO/CeO2−x kinerja heterostruktur seperti tegangan elektroforming, daya tahan switching siklus-ke-siklus yang baik (~ 10 2 ), dan rasio ON/OFF. Perangkat dengan CeO2−x /ZnO heterostruktur mengungkapkan kinerja RS yang baik karena pembentukan penghalang Schottky di antarmuka atas dan bawah. Mekanisme konduksi yang dominan pada keadaan resistansi tinggi (HRS) adalah emisi Schottky di daerah medan tinggi. Sifat ketergantungan suhu dari keadaan resistansi rendah dan HRS menegaskan bahwa RS disebabkan oleh pembentukan dan pecahnya filamen konduktif yang terdiri dari kekosongan oksigen.

Latar Belakang

Memori flash konvensional menghadapi batas fisik dan praktisnya, sehingga pencarian kandidat baru yang mungkin untuk aplikasi memori non-volatil menjadi sangat diperlukan. Mengenai hal ini, beberapa tipe memori baru telah diusulkan sebagai kandidat memori non-volatil generasi berikutnya [1, 2]. Di antaranya, memori akses acak resistif (RRAM) sedang dianggap sebagai kandidat terbaik untuk pengganti memori konvensional karena fitur uniknya seperti kemampuan penskalaan tinggi, waktu penyimpanan memori yang lama, ukuran perangkat yang lebih kecil, kecepatan switching yang cepat, pemanfaatan energi yang rendah. , non-volatilitas, dan struktur sederhana [3]. Sel memori RRAM adalah struktur seperti kapasitor, logam-oksida-logam (MOM). Perilaku switching resistif bipolar (BRS) dan unipolar RS (URS) antara dua status resistansi, yaitu, status resistansi rendah (LRS) dan status resistansi tinggi (HRS) dari film resistor, dapat dicapai dengan menerapkan tegangan eksternal dengan besaran yang sesuai dan polaritas [4,5,6].

Kinerja switching perangkat RS tergantung pada keseragaman tegangan SET, tegangan RESET, dan level arus pada LRS dan HRS [7]. Parameter switching ini dipengaruhi oleh dielektrik film, bahan elektroda, dan teknik fabrikasi/operasi. Banyak model telah diusulkan sejauh ini untuk menjelaskan ketergantungan karakteristik switching pada parameter ini. Perilaku switching dapat dikategorikan sebagai bulk-limited atau interface-limited [8]. Untuk switching tipe bulk-limited, parameter switching sangat bergantung pada permitivitas film dielektrik [9]. Namun, switching elektroda-terbatas adalah karena korelasi elektron pada antarmuka logam-dielektrik dan fungsi kerja bahan elektroda [10]. Antarmuka antara anoda dan film dielektrik juga dapat mempengaruhi parameter RS ​​dari perangkat memori [10, 11].

Di antara beberapa oksida, ceria (CeO2 ) telah ditemukan sebagai bahan yang menjanjikan untuk aplikasi perangkat memori RS karena konstanta dielektriknya yang besar (~ 26), energi bebas Gibbs yang lebih rendah (− 1024 kJ/mol), dua oksidasi (Ce + 4 ke Ce + 3 ) menyatakan, dan distribusi lowongan (khususnya lowongan oksigen) dalam pola non-stoikiometrik [12, 13]. Di sisi lain, seng oksida (ZnO), karena sifatnya yang luar biasa, banyak digunakan dalam berbagai aplikasi. Perlu dicatat bahwa ZnO digunakan sebagai dielektrik karena transparansi optiknya, celah pita lebar, stabilitas kimia, dan resistivitas tinggi (10 5 -cm) [14]. Baru-baru ini, struktur memori RS bilayer telah diusulkan untuk menunjukkan sifat unggul atas perangkat berbasis lapisan tunggal dalam hal pengurangan tegangan elektroforming dan / atau SET / RESET, peningkatan keseragaman dalam switching, daya tahan lama, dan kepatuhan diri [15]. Xu dkk. [16] menyelidiki perilaku RS dari ZrO2 dan tumpukan lapisan ganda ZnO yang menggambarkan bahwa migrasi kekosongan oksigen bergantung pada ketinggian penghalang antarmuka oksida. Perilaku RS diamati pada lapisan ganda MnO/CeO2 struktur yang diusulkan terjadi karena reaksi oksidasi dan reduksi CeO2 seperti yang dilaporkan oleh Hu et al. [17]. Yang dkk. [18] mengungkapkan karakteristik switching resistif yang baik dari perangkat CuO/ZnO bilayer dibandingkan dengan perangkat berbasis ZnO lapisan tunggal. Taman dkk. [19] mendemonstrasikan operasi RS yang lebih andal dan dapat direproduksi yang diamati pada Pt/TiOx /ZnO/Pt sel memori daripada yang dicatat dalam sel memori Pt/ZnO/Pt. Hsieh dkk. [20] menjelaskan bahwa Ni/ZnO/HfO2 Perangkat /Ni menunjukkan perilaku switching resistif bipolar dengan karakteristik bertingkat selama proses RESET. Semua karakteristik RS yang ditingkatkan tersebut memotivasi penyelidikan mendalam terhadap bilayer baik sebagai ZnO/CeO2 atau sebagai CeO2 /ZnO heterostruktur, karena belum ada studi tentang tumpukan ini dan pengaruh pembentukan polaritas pada karakteristik RS dan kinerja memorinya.

Dalam karya ini, kami telah melaporkan pengaruh heterostruktur bilayer serta polaritas elektroforming pada sifat RS ZnO/CeO2−x dan CeO2−x /Perangkat memori berbasis ZnO. Hasil menunjukkan bahwa CeO yang terbentuk secara elektro positif2−x Perangkat /ZnO dan ZnO/CeO dengan elektroform negatif2−x perangkat menunjukkan voltase pembentukan listrik yang lebih rendah dan daya tahan peralihan siklus ke siklus yang jauh lebih baik (~ 10 2 ) pertunjukan. Ketergantungan suhu dari resistansi LRS dan HRS dari perangkat bilayer ini dengan polaritas bias yang berlawanan menunjukkan bahwa mekanisme RS yang diamati dapat dijelaskan oleh saluran konduksi berbasis kekosongan oksigen.

Metode

Dua jenis Ti/CeO2 /ZnO/Pt dan Ti/ZnO/CeO2 Perangkat heterostruktur / Pt disiapkan dalam pekerjaan ini untuk studi perbandingan. Untuk pembuatan Ti/CeO pertama2 /ZnO/Pt perangkat heterostruktur, lapisan aktif film tipis ZnO (~ 10 nm) diendapkan pada komersial Pt/Ti/SiO2 /Si (Pt) substrat pada suhu kamar dengan sputtering magnetron frekuensi radio (RF) menggunakan target keramik ZnO (99,99% murni). Selama pengendapan, daya RF 75 W dan tekanan ~ 10 mTorr di bawah Ar:O2 (6:18) campuran (laju alir = 24 sccm) dipertahankan. Kemudian, CeO2 lapisan (5 nm) diendapkan pada ZnO/Pt dengan sputtering magnetron RF dalam kondisi yang sama untuk membentuk CeO bilayer2 /ZnO heterostruktur. Akhirnya, elektroda atas Pt / Ti (TE) diendapkan pada kedua heterostruktur ini dengan sputtering magnetron arus searah (DC) berurutan menggunakan topeng bayangan logam. Teknik ini menghasilkan perangkat melingkar (sel memori) dengan diameter 150 μm. Di sini, Pt digunakan sebagai lapisan pelindung untuk melindungi Ti TE dari oksidasi. Dengan cara yang sama, Ti/ZnO/CeO kedua2 /Pt perangkat heterostruktur juga dibuat di bawah kondisi yang sama seperti yang dipertahankan untuk Ti/CeO2 /ZnO/Pt heterostruktur. Keduanya Ti/CeO2 /ZnO/Pt dan Ti/ZnO/CeO2 /Pt perangkat memori heterostruktur dicirikan oleh penganalisis parameter semikonduktor Agilent B1500A menggunakan metode pengukuran dua probe standar. Struktur bilayer perangkat ini dicirikan menggunakan mikroskop elektron transmisi resolusi tinggi cross-view (HRTEM-JEM 2001F).

Hasil dan Diskusi

Gambar 1a, b menunjukkan konfigurasi skematik bilayer Ti/CeO2 /ZnO/Pt dan Ti/ZnO/CeO2 /Pt perangkat memori heterostruktur, masing-masing. Gambar 2a–d menunjukkan tegangan arus tipikal (I -V ) kurva Ti/CeO2−x /ZnO/Pt dan Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur, juga termasuk proses pembentukan listrik awal, yang menunjukkan karakteristik khas RS bipolar. Ketika sapuan + 2 V diterapkan ke TE, lonjakan arus tiba-tiba terjadi pada 0,6 V yang menunjukkan pembentukan jalur konduksi antara dua elektroda (Gbr. 2a). Perangkat tetap dalam keadaan ON (LRS) setelah tegangan elektroforming positif dihilangkan. Gambar 2a juga menampilkan bahwa perangkat berhasil beralih kembali ke HRS dengan sapuan tegangan negatif dari 0 hingga 1 V, dan ke LRS lagi dengan sapuan tegangan positif dari 0 hingga + 1 V. Polaritas yang berlawanan, yaitu tegangan elektroforming negatif, juga disediakan untuk mengaktifkan/memulai perilaku switching dalam sel memori heterostruktur yang sama. Dalam hal ini, ketika sapuan 0 hingga 8 V diterapkan ke TE, resistansi perangkat menunjukkan penurunan tiba-tiba pada 5,6 V, sehingga mengubahnya ON dari keadaan OFF yang disebut pembentukan elektro negatif (Gbr. 2b). Setelah elektroforming negatif, perangkat gagal RESET positif dan SET negatif karena kerusakan yang tidak dapat diubah. Perlu dicatat bahwa tegangan pembentukan listrik negatif yang jauh lebih tinggi diperlukan untuk memulai karakteristik RS daripada tegangan pembentukan listrik positif. Namun, setelah elektroforming negatif, tidak ada histeresis switching yang diamati, karena perangkat tetap dalam keadaan ON terlepas dari penerapan tegangan SET dan RESET; fakta ini menunjukkan pembentukan filamen konduktif permanen selama proses elektroforming. Kerusakan ireversibel selama elektroforming negatif mungkin dihasilkan dari ketinggian penghalang tunneling yang berbeda yang diprakarsai oleh perbedaan fungsi kerja elektroda atas dan bawah [21]. Hasil ini menunjukkan bahwa perangkat dengan Ti/CeO2−x /ZnO/Pt heterostruktur dapat cocok untuk karakteristik non-volatil hanya jika elektroform dengan polaritas positif, diikuti oleh polaritas negatif dan positif dari operasi RESET dan SET yang sesuai. Satu-satunya perbedaan antara yang kedua (Ti/ZnO/CeO2−x /Pt) dan pertama (Ti/CeO2−x /ZnO/Pt) perangkat adalah posisi lapisan isolasi dalam heterostruktur sandwich. Itu sebabnya perangkat dengan Ti/ZnO/CeO2−x /Pt heterostruktur juga dapat dielektroform pada polaritas positif dan negatif dari potensial bias seperti halnya Ti/CeO2−x /ZnO/Pt perangkat heterostruktur. Gambar 2c menunjukkan tipikal bipolar I-V kurva untuk elektroforming positif dan perilaku switching berikutnya. Dengan sapuan 0 hingga + 4 V, perangkat dielektroform untuk mengubahnya ke status ON (perubahan resistansi yang tiba-tiba pada + 3 V) seperti yang diilustrasikan oleh Gbr. 2c. Perangkat kemudian AKTIF di bawah + 2 V (SET positif) dan MATI pada 1,5 V (RESET negatif) selama siklus pengalihan berulang. Demikian pula, perangkat dengan elektrostruktur heterostruktur yang sama yang dielektroform secara negatif (pada 3,5 V) menunjukkan RESET positif (pada + 1,5 V) dan SET negatif (pada 2,5 V) seperti yang terlihat dari Gambar 2d. Untuk melindungi kedua perangkat dari kerusakan permanen, kepatuhan saat ini sebesar 1 mA diterapkan selama proses elektroforming dan SET.

Konfigurasi skema dari bilayer a Ti/CeO2 /ZnO/Pt dan b Ti/ZnO/CeO2 /Pt perangkat

Perangkat menggambarkan perilaku bipolar yang khas. a Pembentukan positif (+ve) dan operasi switching selanjutnya dan b operasi pembentukan dan switching negatif (−ve) dari Ti/CeO2−x /ZnO/Pt heterostruktur. c +ve membentuk dan mengubah operasi dan d ve membentuk dan mengubah operasi Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori. Panah menunjukkan pengalihan arah

Untuk memeriksa keseragaman parameter switching untuk kedua perangkat memori heterostruktur, probabilitas kumulatif tegangan operasional (tegangan SET dan RESET) yang dicatat dalam berbagai siklus switching ditampilkan pada Gambar 3a, b. Ti/CeO2−x /ZnO/Pt perangkat memori heterostruktur menunjukkan variasi tegangan SET dan RESET yang relatif lebih sempit dibandingkan dengan Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur. Gambar 3c, d mengungkapkan analisis statistik rata-rata SET, RESET, dan tegangan elektroforming dari kedua perangkat memori heterostruktur. Ti/CeO2−x Perangkat /ZnO/Pt ternyata membutuhkan tegangan elektroforming yang jauh lebih rendah dibandingkan dengan yang dibutuhkan untuk Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur, tetapi tegangan SET dan RESET hanya menunjukkan sedikit variasi. Fluktuasi yang lebih kecil dalam tegangan operasi kedua perangkat mungkin terkait dengan pembuatan dan pecahnya filamen yang terjadi pada antarmuka. Liu dkk. [22] menyarankan bahwa tegangan SET/RESET rendah dan keseragaman switching dicatat dalam WOx /NbOx struktur bilayer dapat dikaitkan dengan efek gabungan dari migrasi oksigen antara dua lapisan oksida dan transisi logam-isolator. Sebagai energi bebas Gibbs G pembentukan oksida untuk ZnO dan CeOx memiliki perbedaan besar sekitar 706 kJ/mol (untuk CeO2 , G = − 1024 kJ/mol dan untuk ZnO adalah 318.52 kJ/mol) dan terjadi efek pemanasan lokal, pertukaran oksigen diinduksi. Diketahui bahwa lapisan tipis ZnO memiliki banyak kekosongan oksigen karena energi formasi yang rendah [23]. Juga, banyak kekosongan oksigen awal yang ada di lapisan ZnO memainkan peran utama dalam konduksi melalui perangkap dangkal [24]. Selain itu, dinyatakan bahwa fenomena pembentukan bebas dalam perangkat berbasis ZnO mungkin disebabkan oleh konsentrasi tinggi kekosongan oksigen yang sudah ada dalam kristal ZnO [25]. Dari semua fakta di atas, dapat disimpulkan bahwa dengan adanya film ZnO yang memiliki banyak kekosongan oksigen pada kedua perangkat heterostruktur (ZnO/CeO2−x dan CeO2−x /ZnO) memainkan karakter penting dalam pengurangan tegangan operasional. Kekosongan oksigen dalam ZnO mungkin bertindak sebagai perangkap dangkal untuk elektron dan elektron di lokasi perangkap ini dapat dengan mudah terperangkap atau dilepaskan pada nilai tegangan SET dan RESET yang kecil.

Distribusi probabilitas kumulatif siklus-ke-siklus dari tegangan operasional di a Ti/CeO2−x /ZnO/Pt dan b Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur. c Analisis statistik tegangan SET dan RESET Ti/CeO2−x /ZnO/Pt dan Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur. d Evaluasi statistik tegangan elektroforming untuk kedua Ti/CeO2−x /ZnO/Pt dan Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur

Untuk menyelidiki keandalan kedua perangkat heterostruktur, tes ketahanan pada polaritas yang berbeda dari potensi biasing dilakukan. Nilai resistansi HRS dan LRS diperoleh pada 0,2 V dari siklus switching daya tahan DC. Gambar 4a menjelaskan karakteristik daya tahan Ti/CeO2−x /ZnO/Pt perangkat memori heterostruktur. Terlihat bahwa Ti/CeO terelektroform positif2 /ZnO/Pt perangkat memori heterostruktur menunjukkan daya tahan yang baik dengan jendela memori ~ 10 yang dapat memastikan HRS dan LRS yang dapat dibedakan dengan jelas. Pembentukan penghalang Schottky pada Ti/CeO2−x antarmuka ini karena perbedaan fungsi kerja antara Ti TE dan lapisan CeO yang berdekatan2−x , yang mengarah ke properti RS yang baik. Ketika perangkat heterostruktur yang sama (Ti/CeO2−x /ZnO/Pt) dielektroform secara negatif, perangkat tidak dapat diubah dari LRS ke HRS seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4b. Gambar 4c mengilustrasikan karakteristik daya tahan Ti/ZnO/CeO yang dielektroform positif2−x /Perangkat memori heterostruktur Pt menunjukkan properti daya tahan yang sangat buruk. Jendela memori tampaknya hampir runtuh membuat status ON dan OFF praktis tidak dapat dibedakan. Fakta ini dapat dikaitkan dengan ketidakmampuan ZnO untuk menangkap pembawa yang disuntikkan karena adanya konsentrasi kekosongan yang tinggi, yang membuat jalur konduksi menuju Ti TE karena tidak ada penghalang yang terbentuk pada antarmuka Ti/ZnO karena perbedaan fungsi kerja yang dapat diabaikan antara Ti (4,33 eV) dan ZnO (4,35 eV), dan ini menyebabkan daya tahan yang buruk [26]. Alasan lain mungkin kepadatan tinggi cacat dalam ZnO/CeO2−x matriks dibuat di bawah medan listrik yang kuat, karena migrasi kekosongan oksigen secara signifikan ditingkatkan sepanjang cacat diperpanjang. Selain itu, kekosongan oksigen bermuatan positif yang dipisahkan di lokasi cacat meningkatkan status kerapatan permukaan, yang mengakibatkan runtuhnya rasio ON/OFF. Ini menunjukkan bahwa ketika kontak pemblokiran Ti/ZnO terbentuk, level Fermi sejajar satu sama lain karena pergerakan elektron dari Ti ke ZnO. Akibatnya, mayoritas pembawa berkumpul di permukaan lapisan oksida dan hampir tidak ada penghalang yang terbentuk [26]. Gambar 4d menunjukkan karakteristik daya tahan yang jauh lebih baik dari Ti/ZnO/CeO yang terbentuk secara negatif2−x /Pt perangkat memori heterostruktur dibandingkan dengan perangkat yang terbentuk secara positif. Zhu dkk. [27] membuat tiga jenis perangkat yang berbeda:(i) Ag/ZnO/NSTO/In, (ii) Ag/CeO2 /NSTO/In, dan (iii) Ag/CeO2 /ZnO/NSTO/Dalam. Perangkat bilayer (CeO2−x /ZnO), dibandingkan dengan lapisan tunggal, menunjukkan perilaku RS yang lebih baik dengan retensi data sekitar 10 tahun. Mereka mengaitkan karakteristik RS yang lebih baik dari heterostruktur bilayer dengan penghalang antarmuka antara CeO2−x /Struktur bilayer ZnO dan keberadaan sejumlah besar kekosongan yang bertindak sebagai pusat perangkap dalam film ZnO.

Karakteristik daya tahan a elektroform positif dan b Ti/CeO bentuk elektro negatif2−x /ZnO/Pt perangkat memori heterostruktur. c Elektroform positif dan d elektroform negatif Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur

Performa retensi dari kedua CeO2−x /ZnO dan ZnO/CeO2−x heterostruktur bilayer juga diselidiki. Waktu retensi dari kedua perangkat heterostruktur diukur pada suhu kamar dengan tegangan pembacaan 0,2 V seperti yang terlihat dari Gambar 5a, b. Tidak ada daya listrik yang diperlukan untuk mempertahankan resistansi konstan pada keadaan tertentu. Hingga waktu retensi 10 4 s, resistensi HRS dan LRS tidak menunjukkan tanda-tanda penurunan sama sekali, menyiratkan bahwa informasi yang disimpan di kedua perangkat heterostruktur dapat disimpan lebih lama dari 10 4 s.

Karakteristik retensi a Ti/CeO berbentuk elektro positif2−x /ZnO/Pt perangkat memori heterostruktur dan b elektroform negatif Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur pada suhu kamar

Untuk menyelidiki tentang mekanisme konduksi yang berlaku di wilayah medan tinggi dari kedua perangkat memori heterostruktur, prosedur pemasangan kurva dilakukan di bawah positif (untuk CeO2−x /ZnO) dan negatif (untuk ZnO/CeO2−x ) polaritas potensial bias. Gambar 6a, b menjelaskan bahwa penyesuaian kurva linier ke data eksperimen sangat selaras dengan perilaku emisi Schottky untuk kedua perangkat heterostruktur dalam polaritas bias masing-masing. Emisi Schottky diketahui terjadi ketika elektroda menyuntikkan elektron yang diaktifkan secara termal melintasi penghalang ke pita konduksi isolator, sehingga disebut mekanisme terbatas elektroda. Umumnya, emisi Schottky muncul ketika kontak elektroda sangat pembawa injektif. Relasi linier dari ln(I ) vs. V menunjukkan bahwa elektron telah mencapai jumlah energi yang cukup untuk menaklukkan penghalang energi. Konduksi ohmik (arus sebanding dengan tegangan yang diberikan) yang terjadi pada daerah medan rendah menunjukkan bahwa arus mengalir karena elektron yang dihasilkan secara termal (hasil tidak ditampilkan di sini). Model emisi Schottky biasanya dapat digambarkan dengan persamaan bentuk [28]:\( \ln (J)=\ln {A}^{\ast }{T}^2-q\left({\varPhi} _b-\sqrt{\frac{qV}{4\pi {\varepsilon}_o{\varepsilon}_rd}}\ \right)/{k}_BT \), di mana J adalah rapat arus, A * adalah konstanta Richardson, T adalah suhu, q adalah muatan listrik, V adalah tegangan eklektik, ε r adalah konstanta dielektrik, ε o adalah permitivitas ruang bebas, d adalah ketebalan film, dan k B adalah konstanta Boltzmann. Selanjutnya, nilai resistansi LRS dan HRS yang bergantung pada suhu diukur pada tegangan 0,2 V dalam kisaran suhu 200–300 K untuk kedua CeO2−x /ZnO dan ZnO/CeO2−x perangkat memori heterostruktur seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 6c, d. Dapat diperhatikan bahwa sifat transpor listrik dari kedua perangkat heterostruktur dalam keadaan resistansi rendah bersifat logam, yaitu, resistansi dalam LRS meningkat dengan meningkatnya suhu. Berbeda dengan ini, sifat transpor listrik untuk kedua perangkat di HRS bersifat semikonduktor, yaitu, resistansi dalam HRS menurun dengan meningkatnya suhu. Nilai energi aktivasi (E a ) diperoleh dari plot Arrhenius dari LRS dari kedua perangkat heterostruktur (hasil tidak ditampilkan) adalah ~ 0,092 eV, dan sebanding dengan energi ionisasi pertama kekosongan oksigen (~ 0,1 eV) [25, 26, 29], yang menunjukkan bahwa yang pertama ionisasi kekosongan oksigen bertanggung jawab atas konduksi di HRS, yang selanjutnya menegaskan dominasi emisi Schottky sebagai mekanisme konduksi operatif di HRS. Perilaku logam di LRS dan perilaku semikonduktor di HRS dari kedua perangkat heterostruktur memberikan bukti yang cukup dalam mendukung perilaku switching di Ti/CeO2−x /ZnO/Pt dan Ti//ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur yang dapat dikaitkan dengan mekanisme filamen konduktif berbasis lowongan oksigen.

logI-V 1/2 karakteristik dalam HRS dari SET-state. a Untuk Ti/CeO2−x /ZnO/Pt. b Untuk Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur. Ketergantungan suhu LRS dan HRS c Ti/CeO2−x /ZnO/Pt dan d Ti//ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur

Gambar 7 menjelaskan diagram pita energi yang diusulkan untuk CeO2 dan bahan semikonduktor tipe n-n ZnO dalam keadaan tunak. Perbedaan antara fungsi kerja ZnO (4,35 eV) dan CeO2 (3,33 eV) sama dengan 1,02 eV untuk transisi elektronik yang sama pada kekosongan oksigen [30]. Fungsi kerja yang lebih rendah dari CeO2 (3,33 eV) dibandingkan ZnO (4,35 eV) memungkinkan pergerakan elektron dari CeO2 menjadi ZnO, sehingga meningkatkan konsentrasinya dalam matriks.

Diagram pita energi CeO2 dan bahan semikonduktor tipe-n ZnO

Menurut penelitian kami sebelumnya [31], karakteristik RS lapisan tunggal Ti/CeO2−x Perangkat /Pt dikaitkan dengan pembentukan lapisan antarmuka TiO yang memainkan karakter kunci dalam pembuatan dan pemutusan jalur filamen konduktif. Warule dkk. mengusulkan bahwa perilaku RS dalam perangkat Ti/ZnO/Pt diinduksi oleh penciptaan dan pemutusan filamen konduktif berbasis kekosongan oksigen [32]. Selain itu, fenomena bebas pembentukan pada perangkat Ti/ZnO/Pt terkait dengan keberadaan sejumlah besar kekosongan oksigen dalam perangkat Ti/ZnO/Pt yang telah disiapkan [32,33,34]. Penghalang Schottky pada antarmuka ZnO/Pt dapat dihilangkan dengan adanya kekosongan oksigen dalam jumlah yang memadai dalam film ZnO, yang menghasilkan kontak Ohmik pada antarmuka ZnO/Pt. Dengan demikian, pembentukan lapisan antarmuka TiO dapat dikaitkan dengan efek RS pada lapisan ganda ZnO/CeO2−x dan CeO2−x /ZnO heterostruktur. Telah diketahui bahwa Ti adalah logam yang sangat reaktif dengan oksigen atmosfer:oleh karena itu, ia dapat dengan mudah membentuk lapisan TiO pada antarmuka Ti/oksida [35]. Dalam Ti/ZnO/CeO2−x /Pt perangkat memori heterostruktur, ZnO adalah semikonduktor tipe-n dan mengandung banyak kekosongan oksigen di dalamnya, sehingga kontak Ohmik terbentuk pada antarmuka Ti/ZnO [36]. Karena Ti dan ZnO memiliki fungsi kerja yang hampir sama, maka Ti tidak dapat mengekstraksi ion oksigen dari ZnO untuk membuat lapisan antarmuka TiO. Telah dilaporkan bahwa ion oksigen non-kisi dan oksigen terkait dengan cacat kisi ada di film ZnO [37]. Karena pengendapan ceria (CeO2 ) dengan RF sputtering pada suhu kamar, membuat CeO2 film adalah polikristalin di alam. Jadi film ceria dapat menjadi non-stoikiometrik seperti yang telah kami buktikan dalam penelitian kami sebelumnya bahwa ceria direduksi menjadi CeO2−x [12]. Hu dkk. [17] juga melaporkan pengurangan CeO2 selama deposisi ke CeO2−x . Cacat pada CeO2−x film tidak cukup untuk memobilisasi ion oksigen. Oleh karena itu, CeO2−x Lapisan ini berfungsi sebagai reservoir oksigen di Ti/ZnO/CeO2−x /Pt heterostruktur. Energi Gibb untuk pembentukan CeO2 jauh lebih kecil (− 1024 kJ/mol) daripada ZnO (− 318.52 kJ/mol) seperti yang dijelaskan sebelumnya, jadi ada oksigen non-kisi dalam ZnO karena sifatnya yang non-stoikiometri, yang bergerak ke arah CeO2 lapisan bahkan tanpa adanya bias eksternal [37]. Oleh karena itu, ketika Ti TE diendapkan pada ZnO, diharapkan tidak ada lapisan antarmuka yang terbentuk antara Ti dan ZnO, meskipun energi Gibbs pembentukan TiO lebih kecil daripada ZnO. Ketika tegangan positif diterapkan ke TE, ion oksigen tertarik ke arah CeO2−x /Pt antarmuka dan filamen konduktif dihasilkan dengan kekosongan oksigen karena kemampuan drift dan pengaturan garisnya.

Sebaliknya, di Ti/CeO2−x /ZnO/Pt perangkat memori heterostruktur, lapisan TiO antarmuka yang sangat tipis terbentuk pada Ti/CeO2−x antarmuka yang jelas dari gambar HRTEM (Gbr. 1c) dan seperti yang disarankan oleh penelitian kami sebelumnya [37]. Energi Gibbs pembentukan TiO (− 944 kJ/mol) relatif lebih besar daripada CeO2−x (− 1024 kJ/mol); karenanya, meskipun Ti karena afinitas oksigennya yang tinggi menangkap ion oksigen dari CeO2−x untuk membentuk lapisan TiO antar muka, sebagian ion oksigen kembali ke CeO2−x lapisan dengan tidak adanya / adanya medan negatif eksternal [38]. Energi Gibbs pembentukan oksida untuk TiO dan ZnO berturut-turut adalah 944 kJ/mol dan 318,52 kJ/mol. Dengan demikian, energi pembentukan oksida Gibbs dapat diperoleh untuk (1/2)CeO2 = − 512 kJ/mol. Dibandingkan dengan ZnO, afinitas oksigen Ce sedikit lebih tinggi daripada Zn sehingga ion oksigen berdifusi dari ZnO ke CeO2−x lapisan dan kemudian ke lapisan TiO dari mana ion-ion ini dapat bermigrasi ke TE, meninggalkan kekosongan oksigen di lapisan oksida. Akibatnya, semua ion oksigen berkumpul di antarmuka atas dan filamen konduksi dengan kekosongan oksigen terbentuk di antara elektroda. Dengan adanya polaritas bias yang berlawanan, ion oksigen dikirim kembali ke lapisan oksida, menghasilkan pengisian kekosongan oksigen yang menyebabkan pecahnya filamen.

Fungsi kerja elektroda Ti atas dan elektroda Pt bawah adalah masing-masing 4,33 dan 5,65 eV [39]. Afinitas elektron dan fungsi kerja ZnO (3,37 eV dan 4,35 eV) lebih tinggi daripada CeO2 (3,50 eV dan 3,2 eV) [40]. Jadi penghalang energi di ZnO/CeO2−x antarmuka diharapkan, seperti penghalang Schottky. Dalam rezim tegangan positif, elektron tidak dapat dengan mudah disuntikkan melalui cacat pada CeO2 oleh elektroda bawah Pt ke lapisan ZnO karena fungsi kerja ZnO lebih tinggi dari CeO2 . Itulah sebabnya mengapa elektron kurang mampu berpindah dari ZnO ke elektroda atas Ti, karena Ti tidak dapat menarik ion oksigen dari ZnO karena fungsi kerjanya yang serupa. Ketinggian penghalang di bagian atas Ti/ZnO dan CeO2−x /Pt antarmuka bawah masing-masing 0,05 eV dan 2,45 eV, ketinggian penghalang di CeO2 /Pt antarmuka bawah lebih tinggi sehingga elektron tidak dapat dipicu dengan mudah dari logam ke dielektrik, yang menghasilkan pembentukan penghalang Schottky di antarmuka bawah [41].

Namun, ketinggian penghalang antarmuka Ti/ZnO atas dapat diabaikan kecil karena fungsi kerja yang serupa, tetapi jauh lebih tinggi di bagian bawah CeO2−x /Pt antarmuka itulah sebabnya polaritas medan bias tidak cukup untuk menyeimbangkan ketinggian penghalang dari dua antarmuka; akibatnya, karakteristik daya tahan dan switching Ti/ZnO/CeO2−x /Pt heterostruktur tidak begitu baik pada polaritas positif dari bias yang diterapkan. Ketika sapuan tegangan negatif diterapkan pada elektroda atas Ti, injeksi elektron dari Ti TE tidak dapat mengontrol penghalang pada antarmuka Ti/ZnO karena tidak ada penghalang Schottky yang terbentuk pada antarmuka Ti/ZnO atas pada antarmuka Ti/ZnO/CeO 2−x /Pt heterostruktur seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 8a, b.

Diagram skema untuk offset pita konduksi a , b Ti/ZnO/CeO2−x /Pt dan c , d Ti/CeO2−x /ZnO/Pt perangkat memori heterostruktur. Arrows represent electrons drift direction according to switching polarities

In the positive voltage region, on the other hand, electrons can be easily injected through the defects in ZnO from Pt electrode to the CeO2−x lapisan. These electrons are then drifted from CeO2−x layer to Ti top electrode. The barrier heights of top Ti/CeO2−x (1.13 eV) and bottom ZnO/Pt (2.28 eV) interfaces suggest a Schottky emission as shown in Fig. 8c, d. When a negative voltage is swept to Ti top electrode, electron injection from top electrode is controlled by this Schottky barrier at Ti/CeO2−x interface, because trapping and de-trapping phenomena can easily occur at the lower barrier (1.13 eV). Oxygen ions can be migrated to Ti/CeO2−x interface by applying a positive voltage. The RS mechanism in Ti/CeO2−x /ZnO/Pt heterostructure memory device can be explained by the creation and dissolution of conducting filaments with oxygen vacancies in the oxide layers [41]. It means that oxygen ions can thus move back and forth between Ti/CeO2−x interface and oxide layers by two opposite polarities of the external bias. When a positive voltage is swept on Ti electrode, oxygen ions are drifted from CeO2−x /ZnO to Ti/CeO2−x antarmuka. The conducting filaments with oxygen vacancies are formed in the oxide layer, and consequently, resistance state is switched from OFF- (HRS) to ON-state (LRS). When a negative voltage is swept on Ti TE, process of de-trapping is started and oxygen ions gathered at Ti/CeO2−x interface are moved back toward the bottom electrode. The conducting filaments are ruptured due to the migration of oxygen ions. The device is thus switched back again into HRS. Based on the current results, we have investigated the effect of device heterostructure such as CeO2−x /ZnO and ZnO/CeO2−x and electroforming polarity on resistive switching parameters for possible applications in resistive random access memory devices. We have noticed that both device structures and their electroforming polarity pose significant influence on switching parameters such as electroforming voltage, memory window, and uniformity in SET/RESET voltages. However, more attention is needed to achieve faster programing/erasing time, higher scalability, electroforming-free, and low cast devices in future research. In particular, work is needed in choosing suitable electrode material, utilizing either nanocrystals or metal ions embedded in an insulating layer and fabricating device on buffer layer structures.

Kesimpulan

In conclusion, deep investigations on the RS behavior have been made by changing the morphology of bilayer ZnO/CeO2−x and CeO2−x /ZnO heterostructures and sign of electroforming polarities. Significant impact is noticed on the performance, endurance characteristics, electroforming voltages, and uniformity in the operational voltages. Experimental results reveal the formation of TiO interfacial layer in Ti/CeO2−x /ZnO/Pt heterostructure on applying bias of positive polarity, and CeO2−x layer during negative polarity serves as an oxygen reservoir in Ti/ ZnO/CeO2−x /Pt heterostructures. Collectively, it can play an important role for the improvement of uniformity and repeatability of RS parameters. Dominant conduction mechanism in HRS was electrode-limited Schottky emission at a high field region. Temperature dependence of LRS and HRS resistances lead to the conclusion that observed RS mechanism is based on the movement of oxygen vacancies under the applied voltage.

Singkatan

BRS:

Bipolar resistive switching

DC:

Direct current

SDM:

High resistance state

HRTEM:

Mikroskop elektron transmisi resolusi tinggi

LRS:

Low resistance state

MOM:

Metal-oxide-metal

RRAM:

Memori akses acak resistif

RS:

Resistive switching

TE:

Top electrode

URS:

Unipolar resistive switching


bahan nano

  1. Pengaruh Kontak Non-equilibrium Plasma Terhadap Sifat Struktural dan Magnetik Mn Fe3 − X 4 Spinel
  2. Sifat Paramagnetik Bahan Nano Berasal Fullerene dan Komposit Polimernya:Efek Pemompaan Drastis
  3. Sintesis hidrotermal nanopartikel In2O3 cakram heksagonal kembar hibrida ZnO heterostruktur untuk meningkatkan aktivitas dan stabilitas fotokatalitik
  4. Pengaruh Ketebalan Bilayer Terhadap Sifat Morfologi, Optik, dan Elektrikal Nanolaminasi Al2O3/ZnO
  5. Menyetel Morfologi Permukaan dan Sifat Film ZnO dengan Desain Lapisan Antarmuka
  6. Fermi Level Tuning ZnO Films Melalui Supercycled Atomic Layer Deposition
  7. Sintesis Nanokristal ZnO dan Aplikasinya pada Sel Surya Polimer Terbalik
  8. Efek Sinergis Grafena dan MWCNT pada Struktur Mikro dan Sifat Mekanik Nanokomposit Cu/Ti3SiC2/C
  9. Fabrikasi dan Karakterisasi ZnO Nano-Clips dengan Proses Mediasi Poliol
  10. Sifat Optik Film ZnO Al-Doped di Daerah Inframerah dan Aplikasi Penyerapannya